基于固态金属锂电池作为下一代电化学储能体系具有高的能量密度及安全性,引起了研究者的广泛关注[1,2],但缺乏高离子导通和稳定性的固体电解质。此外,针对不同的电化学体系,需要针对性地设计开发新型电极和电解质来提升电池的充放电能力和稳定性。为此,新型固体电解质的开发以及对电解质内部和界面离子传输行为需要深入研究,以期更好地为固态电池开发提供理论指导。我们以光聚合制得一种互穿网络的聚(醚-丙烯酸酯)电解质,解决了聚合物电解质高室温电导率(10-4 S cm-1)与高机械强度(12 GPa)不兼容的问题[3]。同时,以纳米磷酸铝作为添加剂,以原位聚合的方式设计制备出一种渗流型准固态电解质,其锂离子迁移数达到0.79。实现了保护金属锂负极和防止充放电过程中副产物穿梭的发生,并显著提升金属锂电池在55℃下的循环稳定性[4]。针对过渡金属氧化物正极与金属锂负极的界面差异性特点,我们化学合成的方法在正极材料表面包覆一层快离子导体(LATP),结合原位聚合的聚(醚-丙烯酸酯),实现了过渡金属氧化物正极材料(NCM)与固体电解质界面的优异动力学性能,同时结合相场模拟,分析发现快离子导体中间相可有效缓解正极材料与聚合物电解质间的界面电势将,抑制空间电荷层的形成[5];此外,通过构建非对称的夹心固体电解质,实现陶瓷离子导体固定阴离子、两侧聚合物电解质兼容正、负极材料的多重功效[6]。