基于BW12和P2W18多酸的金属有机框架的合成及性质研究

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多金属氧酸盐(Polyoxometalates,POMs),简称为多酸,作为一类离散的纳米金属氧簇具有很强的配位能力,目前被广泛的应用于建构金属有机框架化合物,所形成的多酸基-金属有机框架材料在催化,磁性,医学和材料科学等领域都有十分广阔的应用前景[1-2]。我们课题组选用两种经典多酸BW12和P2W18作为无机建筑单元或者模板,含氮有机配体为有机建筑块,采用水热合成法,通过调节反应条件和原料配比得到了四个结构新颖的多酸基-金属有机框架化合物[H2bimb]1.5[Co(bimb)1.5(H2O)(BW12O40)]·4H2O(1),[H2bimb]1.5[Ni(bimb)1.5(H2O)(BW12O40)]·4H2O(2),K[H2bimb][Cu(bimb)(BW12O40)]·2H2O(3),H2[Ni(bimb)2(bimbp)0.5(H2O)2][P2W18O62]0.5·3H2O(4)(bimb=1,4-bis(1-imidazoly)benzene,bimbp=4,4’-bis(imidazolyl)biphenyl)。化合物1和2是同构的,过渡金属Co2+或者Ni2+分别连接BW12和bimb展现出二维的层状结构;在化合物3中,BW12多阴离子通过连接K+和Cu2+形成二维的平面结构,该平面结构通过Cu2+连接有机配体bimb构成三维框架结构;在化合物4中,Ni2+,bimb配体和bimbp配体共同构成一维的链状结构,P2W18作为模板穿插在孔道中,以此结构为基础彼此交叉堆叠构成三维网状结构(图1)。值得注意的是,我们发现在水热合成的过程中有机配体bimb发生了原位反应生成了双咪唑衍生物bimbp并参与配位,这是在之前的文献中从未被报道过的。我们对化合物1-3的光催化性质进行了研究,三个化合物对染料亚甲基蓝的降解都显示了很好的光催化活性。
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