【摘 要】
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轻烷烃(C1~C3)在负载型过渡金属催化剂上的选择性转化是化学工业中的重要过程之一,具有极大的经济价值。其中负载型Ni基金属催化剂在烷烃重整、氧化脱氢等方面都有重要的应用
【机 构】
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中国石油大学(华东)理学院化学系;
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轻烷烃(C1~C3)在负载型过渡金属催化剂上的选择性转化是化学工业中的重要过程之一,具有极大的经济价值。其中负载型Ni基金属催化剂在烷烃重整、氧化脱氢等方面都有重要的应用。烷烃的C—H键在活性金属组分上的活化常常被认为是速率决定步骤。因此烷烃在Ni基催化剂上具体的C—H键活化方式、影响因素、后续途径的研究成为理解相关反应机理的重要部分。我们课题组曾研究了孤立的Ni3O3簇与C2H6的反应机理[1]。然而由于载体对于催化性能也常常具有不可忽视的影响,因此我们模型Si O2对上述反应的载体效应。由于我们考虑使用簇模型,因此首先建立了如图1所示的12Si模型所代表的Si O2片段。我们研究了12Si模型对于不同(Ni O)n(n=2,3)簇与甲烷、乙烷的反应,具体考察了C—H键活化过程的载体效应。研究发现载体对于金属簇的自选多重度有一定的影响,但是对于具有最反应低能磊的多重度没有影响。负载型和非负载型上烷烃C—H键活化能有一定的区别,主要是由于电荷转移因素导致的。
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