【摘 要】
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A2O （A为碱金属离子）-WO3二元钨酸盐熔体的结构化学研究主要集中于富WO3端,即WO3≥50mol%的成分区,富A2O端少有涉及。本工作对2Li2O-WO3熔体结构进行了原位高温拉曼光谱和密度
【机 构】
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省部共建高品质特殊钢冶金与制备国家重点实验室上海市钢铁冶金新技术开发应用重点实验室上海大学材料科学与工程学院; CSIRO Process Science and Engineering;
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A2O （A为碱金属离子）-WO3二元钨酸盐熔体的结构化学研究主要集中于富WO3端,即WO3≥50mol%的成分区,富A2O端少有涉及。本工作对2Li2O-WO3熔体结构进行了原位高温拉曼光谱和密度泛函理论计算的联合分析,目的是对其熔体结构进行鉴认,并厘清过剩Li2O对二元钨酸盐熔体微结构的影响。本文根据拉曼光谱的变化提出了如图1所示的熔融过程中四种可能的微结构演变机制,并构建了一系列团簇结构模型,对四种微结构演变机制的可能性作了判断。结果显示2Li2O-WO3二元熔体中W-O基团保留了孤立[WO4]<sup>2-四面体构型,与Li2O-WO3二元熔体中的W-O基团构型类似。每一个孤立[WO4]<sup>2-四面体都被过剩的A2O分子包围,且过剩阳离子对[WO4]2-四面体的拉曼散射活性具有明显屏蔽效应。最后,基于对Li4WO5成分点的实验与理论计算结果,可进一步推知:在A2O与WO3摩尔比大于2:1的高碱度区域也即富A2O端成分区,熔体中W-O基团也保留了孤立[WO4]2-四面体构型。阳离子A2O对孤立[WO4]<sup>2-四面体的拉曼散射活性的屏蔽效应会随着A2O含量的增加愈发明显。
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