【摘 要】
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<正>CO2反应的电化学还原(CO2RR)是缓解环境和能源问题的有效方法。然而能够将CO2转化为高级产物例如烃或醇的催化剂非常有限。因此,我们首先提出了一种简单的方法来大规模合成
【基金项目】
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国家自然科学基金(21574084);广东省自然科学基金(2015A030313554)
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<正>CO2反应的电化学还原(CO2RR)是缓解环境和能源问题的有效方法。然而能够将CO2转化为高级产物例如烃或醇的催化剂非常有限。因此,我们首先提出了一种简单的方法来大规模合成单原子Cu修饰的的贯穿孔碳纳米纤维(CuSAs/TCNFs),这种纤维具有优异的机械性能,可直接用作CO2RR的电极试用,可生成约44%法拉第效率的甲醇。该纤维的自支撑和贯穿孔结构大大减少了嵌入金属原子并产生了丰富的高效Cu单原子,这些单原子直接参与CO2RR,最终以-93 m A cm-2部分电流密度等在水溶液中产生C1产物并具有超过50小时的稳定性。根据DFT计算,Cu单原子对*CO中间体具有相对较高的结合能。因此,*CO可以进一步还原为甲醇等产品,而不是像CO产品那样容易从催化剂表面释放出来。该工作有利于设计用于其他电催化反应的高效单原子催化剂。
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