水凝胶广泛应用于组织工程、药物释放等领域。但是,水凝胶力学强度通常较差,制约其在大载荷条件下的应用。近年来,研究者们通过不同的网络结构设计及能量耗散机制,制备了多种高强度水凝胶。这些水凝胶中通常存在永久性的交联网络,加工性能较差,难以实现回收利用。其次,高强度水凝胶制备时,聚合与凝胶化往往同步完成,导致其形状依赖于反应模具。通过简单有效的方法实现高强度水凝胶的成型加工与结构控制,对于拓宽水凝胶材料在柔性器件、人工器官等领域的领域有重要意义。针对这一问题,我们通过聚合物溶液旋涂/挤出、凝固浴中凝胶化的步骤,使成型与强韧化过程分开,制备具有可加工性的高强度物理水凝胶。其中,聚合物分子之间通过氢键、金属配位键等非共价键形成动态交联网络,赋予水凝胶自回复性能并可以回收利用。在此基础上,我们还通过模压、3D打印等方法构筑含有复杂形状和结构的高强度水凝胶,有望在软驱动器、组织工程等领域发挥作用。