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在人造皮肤、航空航天材料、柔性电子器件等领域中,拥有协同力学性能的材料是迫切需求的。基于仿鲍鱼壳结构,各种各样的高强度、高韧性,以石墨烯为基元材料的纳米复合材料已经被制备出来。在这里,我们提出了一种新的基于界面结构设计的材料增强策略,并制备了强韧一体化的石墨烯-丝胶蛋白-单壁碳纳米管薄膜。由于丝胶蛋白二级结构引入的界面结构的协同增强作用,石墨烯-丝胶蛋白-单壁碳纳米管三元纳米复合材料展现出优异的强韧一体化力学性能。此外这种仿生界面结构设计策略对提高力学性能非常有效,同时也为以后设计强韧一体化工业应用材料提供了一种新思路。