LiVOPO4晶体形貌和表面性质的理论研究

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Li VOPO4材料具有电压平台高,结构稳定等特点,是一种很有潜力的锂离子电池正极材料。然而,由于这种材料存在导电性差,高倍率放电时容量衰减大等问题,目前难以投入实际商业应用。本文采用第一性原理计算方法,从理论上研究了Li VOPO4各个方向晶面的表面能,晶体平衡形貌,表面氧化还原电势以及表面导电性等性质。计算结果表明,在理想状态下,(0 0 1)面和(1 1 1)面在晶体形貌所占比表面积最大,对表面性质影响最明显。脱锂结构VOPO4的平衡形貌与Li VOPO4存在一定差异,这表明,晶体的平衡形貌会随着化学环境的改变而变化,因此,通过改变合成条件,人为控制Li VOPO4晶体的平衡形貌是可行的。(1 0 0),(0 1 0),和(2 0 1)表面具有相对较低的表面氧化还原电势,Li更容易从表面上脱出,不会由于表面Li无法脱出,而降低Li传输能力,并造成容量衰减。因此,人为增大这些表面面积,有利于增强材料的锂迁移率,并在一定程度上增大材料的实际容量。与本体材料相比,所有表面均具有较好的导电性,其中,(2 0 1)表面的导电性最好。因此,人为增大晶体中(2 0 1)表面的比表面积,或制备(2 0 1)面晶体薄片可能会显著提高Li VOPO4材料的电化学性能。
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