非贵金属助剂在光催化制氢中的应用

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利用可再生能源——太阳能来制氢是解决未来能源危机和环境污染问题的重要途径之一。针对目前光催化制氢的效率较低和成本较高等问题,我们提出构筑助催化剂上负载CdZnS量子点这一反型结构,期望通过引入非贵金属助催化剂包括洋葱碳和过渡金属磷化物来提升光催化制氢的性能,主要内容如下:通过洋葱碳(OLC)上负载CdZnS量子点来提升光催化性能采用碳点(尺寸<10nm)修饰半导体催化剂是常用的太阳能制氢方法之一,但其效率往往受制于碳点的负载量较低这一问题。我们构筑了一种洋葱碳(尺寸约30nm)上负载CdZnS量子点(尺寸约7nm)的反型结构,实现了量子点在洋葱碳上的均匀分布和载量可控。利用OLC的荧光上、下转换特性,对量子点/OLC界面处的能量转移和电荷分离进行了全面优化,在波长>420nm光辐照下获得了2018μmol/h/g的产氢量,长波长光(波长介于550-900 nm之间)辐照下的产氢量约58.6μmol/h/g。并对其性能增强机制和能带结构模型进行了深入分析和探讨。2)Ni2P纳米片上负载CdZnS量子点来提升光催化性能利用Ni2P的价格低廉和优异电催化性能等特点,我们在超薄Ni2P多孔纳米片上实现了CdZnS量子点的有效负载和可控制备,对其光催化制氢效率进行了优化,获得了1.6%太阳能制氢效率。采用光吸收、荧光光谱、阻抗谱等方法系统研究了Ni2P含量对复合材料性能的影响,并利用密度泛函理论计算了Ni2P的能带结构,揭示了Ni2P对光催化性能影响的关键因素。
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