无机钙钛矿太阳能电池减铅和稳定性研究

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无机钙钛矿光伏材料因其优异的热稳定性成为研究者们新的关注热点。具有光伏特性的α-CsPbI2Br钙钛矿的相转变温度通常在250℃以上。高的相转变温度极大地限制了该类钙钛矿的制备和应用。低温制备稳定的全无机α-CsPbI2Br钙钛矿十分重要。其次,全无机CsPbI2Br太阳能电池内部能量损失大(Eloss=Eg-eVoc):有机无机杂化MAPbI3(禁带宽度1.6eV)太阳能电池开路电压可高达1.1V,能量损失仅0.4-0.5eV;CsPbI2Br(禁带宽度1.9eV)电池电压仅为0.9-1.1V,能量损失高达0.8-1V。因此,通过减少缺陷态、匹配各层能级结构等手段降低能量损耗尤为重要。申请人提出通过在CsPbI2Br晶界处原位修饰醋酸根Ac-的方法,非常有效的低温稳定α相结构,并且一个月相结构稳定存在;进一步高温原位生成PbO后,极大降低了界面电子复合、提高了电池电压和光电转换效率。文章发表在Adv.Energy.Mater.,2018,8,1801050。研究表明,添加Pb(Ac)2在CsPbI2Br溶液中并涂膜,150度低温退火,Pb(Ac)2富集在CsPbI2Br晶界。第一性原理计算表明Pb(Ac)2有效的降低了CsPbI2Br立方相晶体形成能,因此低温下可以生成α-CsPbI2Br。进一步高温退火,CsPbI2Br晶粒长大,Pb(Ac)2高温情况下原位在晶界生成PbO。具备较大禁带宽度的PbO抑制了CsPbI2Br同空穴传输材料间的电子回传复合,调节了界面能级结构,降低了电池能量损耗,开路电压提高至1.17V,填充因子达到0.74,光电转换效率提高到12%(对比电池电压0.98V,填充因子0.69,效率8.5%)。因而,原位修饰晶界的方法对材料相稳定性以及器件性能有十分积极的作用。[1]Pb的毒性阻碍着钙钛矿太阳能电池的环境友好的应用。因此,制备减/无铅的CsPbX3钙钛矿太阳能电池,同时保持高光电转换效率,是一项巨大的挑战。采用稳定、无毒、储量丰富的元素Zn替代Pb,由于Zn比Pb具有更高的化学活性,所以Zn与Br/I的配位作用更强,减缓了钙钛矿的结晶速率,使小晶粒有充足的时间生长为大晶粒,多晶薄膜具有更优的生长取向,晶界处的缺陷也受到Cs-Zn-Br/I复合物的钝化。高质量的CsPb0.9Zn0.1I2Br薄膜大大降低了太阳能电池器件的能量损失Eloss,提升了开路电压Voc。还实现了高效的电荷传输,提高了短路电流,减轻了迟滞现象。除此之外,CsPb0.9Zn0.1I2Br薄膜的带隙相较于CsPbI2Br略有减小,从1.91eV减小至1.88eV,拓宽了光谱吸收范围,提升了光电流。因此,太阳能电池的效率从纯CsPbI2Br的11.8%提升至CsPb0.9Zn0.1I2Br的13.6%,稳定性也有所提高。[2]
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