【摘 要】
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水合肼作为一种理想的化学储氢材料,具有含氢量高(8.0 wt.%),副产物仅为N2,以及常温下为稳定的液体等优点[1-5]。水合肼分解有两种反应途径,即产生H2和N2的途径(1)和产生N2和NH3
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水合肼作为一种理想的化学储氢材料,具有含氢量高(8.0 wt.%),副产物仅为N2,以及常温下为稳定的液体等优点[1-5]。水合肼分解有两种反应途径,即产生H2和N2的途径(1)和产生N2和NH3的途径(2)。途径(1)和途径(2)的选择性取决于反应环境和所使用的的催化剂。目前在水合肼产氢方向研究较多的催化剂为Ni基双金属纳米催化剂,Co金属催化剂虽然被发现对水合肼产氢有一定催化效果,但是催化活性和选择性都较低,所以鲜有报道。稀土元素氢氧化物La(OH)3具有丰富的羟基集团可以锚定金属纳米粒子,其表面大量碱性位点的存在也有利于水合肼的选择性分解。在本工作中,CoPt纳米粒子负载在La(OH)3上并用于高效分解N2H4。令人惊讶的是,La(OH)3纳米片负载的CoPt纳米粒子展现出了对于水合肼分解超高的催化活性,能够使肼完全分解释放出N2+H2,其TOF(转换频率)值高达2400 h-1。这一数值要高于目前报道的绝大多数催化剂。特别是使用磁铁可以轻易地将该催化剂从反应体系中分离出来,循环使用五次之后依然能够表现出100%的H2选择性。CoPt/La(OH)3良好的催化表现可以归因于Co与Pt之间的电子相互作用,La(OH)3表面丰富的碱性位点以及CoPt纳米粒子和La(OH)3之间的协同作用。发展新型高效的Co基催化剂可能会促进水合肼作为化学储氢材料的应用。N2H4(1)→N2(g)+2H2(g)(1)3N2H4(1)→4 NH3(g)+N2(g)(2)
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