有机无机杂化钙钛矿材料,由于其具有较高的光吸收系数、长载流子扩散长度以及高载流子迁移率而被广泛的应用于光电领域的研究。基于钙钛矿材料的光电响应器件界面电荷转移过程则是影响其性能的关键因素。表面增强拉曼（SERS）光谱已发展成为一种有力的表面、界面分析技术。利用SERS光谱研究基于钙钛矿单晶材料所制备的光电器件的界面相互作用,有助于我们更好的理解其界面电荷转移过程。在此,我们制备了MAPbCl₃钙钛矿单晶材料,并且,通过化学吸附在其表面吸附一层MPY分子。图1A为吸附在钙钛矿单晶表面MPY分子的SERS光谱。我们观察到吸附在MAPbCl₃单晶上的MPY分子的Raman信号在532 nm激光激发条件下被明显增强。（图1A、B）。这主要是由于在钙钛矿单晶与MPY分子界面之间形成了新的电荷转移复合物,其带隙宽度与532 nm激光能量最为匹配,因此,532 nm激光能够诱导界面之间发生电荷转移,促使吸附在钙钛矿表面的MPY分子信号大大增强。我们进一步利用MPY修饰的MAPbCl₃钙钛矿单晶构筑了光电探测器件（图1C）,在532 nm激光照射下采集器件I-V曲线（图1D）。结果表明,MPY改性后的MAPbCl₃对532nm光有明显的光电响应。本研究建立了CT共振增强拉曼光谱与钙钛矿材料光电子响应之间的相关性,有利于利用SERS手段研究光电响应器件界面电荷转移过程。