花状Al2O3负载Fe2O3催化乙苯与CO2脱氢反应

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采用CO2作为温和氧化剂的乙苯氧化脱氢反应(CO2-ODEB)是一种制备苯乙烯的新型绿色节能工艺。负载型Fe2O3材料是该反应的有效催化剂之一,Fe物种的分散状态是影响其活性的关键因素[1]。通过改变载体形貌来提高表面Fe物种的分散状态,是提高催化剂活性的有效途径。本文分别用花状Al2O3(FA)和工业Al2O3(CA)作为载体制备负载型Fe2O3催化剂,研究Al2O3的花状形貌对表面Fe物种的分散状态及其催化CO2-ODEB性能的影响。图1a为FA的SEM图,其花状形貌由纳米片聚集形成。UV-vis漫反射、EPR、XPS、27Al MAS NMR、H2-TPR和循环伏安法等实验结果表明,FA表面富含五配位Al3+,这种配位不饱和Al3+可以通过O2-桥锚定高分散的FexOy物种[2],该物种具有强的还原性;而Fe/CA的表面Fe物种更倾向于形成难被还原的Fe2O3颗粒。图1b是催化剂的反应活性结果,在Fe/FA催化剂上乙苯转化率约为Fe/CA的1.6倍,归因于花状Al2O3载体上表面Fe物种的高分散度。
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