负载型离子液体吸附CO2的研究

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全球气候变暖已成为全世界普遍关注的重大环境问题,也是21世纪人类面临的最复杂的挑战之一。因此,“CO2的节能减排”成为了近期科学界讨论的重要议题,尤其是CO2捕集技术的开发。然而,目前传统的CO2吸收剂,普遍存在能耗大,挥发性大等缺点。本文基于上述背景以挥发性低的绿色溶剂-离子液体作为吸收CO2的活性组分,将无机载体和表面活性剂修饰的MCM-41作为载体,采用浸渍法制备了负载型离子液体吸附剂,考察了其对CO2的吸附效果,研究了影响负载型离子液体吸附CO2性能的因素。主要进行了以下两个方面的研究:以A12O3、SiO2和活性炭为载体,采用浸渍法制备了负载型离子液体([NH2p-mim]X:X=Br-, PF6-, BF4-, NTf2-)CO2吸附剂,利用红外光谱(FT-IR),元素分析(EA),热重差热分析(TG-DTA)等技术对负载型离子液体进行了表征研究。室温下考察了负载型离子液体吸附CO2的性能,研究了载体的性质、离子液体的物化性质对负载型离子液体吸附CO2性能的影响。结果表明,以Al2O3为载体的负载型离子液体展现出比以SiO2和活性炭为载体更为优异的吸附CO2性能。红外表征结果表明,载体Al2O3对离子液体良好的分散作用以及载体Al2O3与离子液体之间较弱的相互作用,增加了负载后的离子液体吸附CO2的活性位。同时,Al2O3负载型离子液体-NH2上N原子电子云密度相对较大,有利于CO2与之作用。Al2O3负载型离子液体对CO2的吸附容量随离子液体黏度的增大而增大,随离子液体体积的增大而减小。以表面活性剂修饰的MCM-41为载体,采用浸渍法制备了负载离子液体[NH2p-mim][PF6]的二氧化碳吸附剂,考察了表面活性剂对离子液体在MCM-41上分散的影响以及所导致的CO2吸附性能的变化。利用红外光谱(FT-IR), X-射线衍射(XRD),高分辨透射电子显微镜(HRTEM),热重-差热(TG-DTA)技术对所合成的负载型离子液体吸附剂进行了表征研究,并与其吸附CO2的性能变化、离子液体与表面活性剂相互作用方式等因素进行了关联。结果表明:MCM-41负载离子液体后对CO2的吸附性能略有提高,而经表面活性剂修饰的MCM-41负载离子液体后,对CO2的吸附容量较载体本身提高了2.5倍。这一方面是因为表面活性剂胶束改善了MCM-41上离子液体的分散性,另一方面是表面活性剂胶束对离子液体分子上电荷分布的影响,导致离子液体内部阴阳离子之间的相互作用减弱,从而引起离子液体中-NH2上N原子电子云密度增大,使其与CO2作用更容易。CO2在经表面活性剂修饰后的MCM-41负载离子液体[NH2p-mim][PF6]吸附剂上的吸附受CO2扩散控制,其吸附-脱附CO2所需能量较小,经过5次吸附-脱附循环后,其吸附性能仍保持稳定。热重分析结果表明,经表面活性剂修饰后的MCM-41负载离子液体吸附剂在100℃下氮气气氛再生时不会发生性质改变。
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