基于氧化石墨烯的柔性阻变存储器及自旋输运特性研究

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柔性电子是近年来非常热门的一个研究方向,具有激动人心的应用前景。例如可穿戴设备,电子皮肤,皮肤传感器,可折叠电路等。值得注意的是,由于塑料柔性衬底无法耐受高温,所以如果材料制备工艺需要高温过程,这将会大大制约其在柔性电子上应用。存储器方面,对于非挥发型存储器而言,传统的Flash功耗较大(大电压下注入热载流子),写入和读出速度较慢,以及擦写次数不高,所以势必需要研究其替代技术。近些年来,新型非挥发型存储器技术得到了广泛的研究,而作为其中一个非常有前景的技术,阻变存储器(RRAM)由于其结构简单,功耗小,读写速度快,数据保持时间长,尺寸缩小潜力巨大(与工作机理有关)得到很多关注。找到一种不需要高温工艺过程,并具有良好阻变性能的材料作为阻变功能层,那么就可以制备成功一种柔性的阻变存储器。另一方面,由于石墨烯纳米带的边缘碳原子能够显著影响其输运特性。如果其与氧原子结合,形成氧化石墨烯纳米带,那么氧化石墨烯纳米带的输运特性是否有新颖的物理现象与应用也非常值得研究。论文的具体内容包括下面三个部分:1、通过室温下旋涂氧化石墨烯(GO)的方法,在柔性衬底上成功制备了Al/GO/ITO/PET结构柔性阻变存储器(RRAM)。对于GO薄膜进行了拉曼光谱、X射线光电子能谱、原子力显微镜和扫描电子显微镜薄膜表征。使用安捷伦B1500A电学测试平台对于整个RRAM器件性能进行电学表征。研究表明,Al/GO/ITO/PET柔性RRAM,低阻值为774Ω、高阻值为224kΩ,高低阻值之比约为280,擦写100次以上没有明显性能退化,高低阻数据保持时间大于104秒。不同脉宽时间的脉冲电压擦写研究发现,tESET速度100 ns快于SET速度100μs。结果与传统金属氧化物材料相反。RESET和SET的速度差异可以用电子注入和拉离影响氧原子迁移势垒来解释。2、使用基于非平衡格林函数和密度泛函方法的模拟软件(ATK)在原子级别下对GO RRAM进行建模,计算了三种氧原子分布方式下(完全氧化,形成氧空位细丝和细丝断裂)的I-V曲线输运特性。当形成氧空位细丝时,电流明显增大,然而氧空位细丝断裂时,又回到与完全氧化状态相同的小电流状态。理论上证明了GO RRAM对于氧空位高度敏感,氧空位细丝理论可以用来解释GO RRAM的阻变过程。其次,采用隧穿原子力显微镜(Tunneling-AFM)表征进一步研究GO内在阻变规律。隧穿原子力显微镜观察到了pA级别小电流的GO薄膜本征阻变,并研究了阻变区域大小与约束电流的关系。另外,通过数学建模(MATLAB),将阻变功能层的等效为微型电阻开关网络,计算电压分布并对于每个微型电阻开关进行SET和RESET过程,可以观察到猜想的细丝扩大过程和断裂过程。模型计算得到的阻变特性曲线和实验结果几乎一致。验证了微型电阻开关模型的正确性。3、使用非平衡格林函数和密度泛函的方法理论上研究了氧化锯齿型石墨烯纳米带的边缘碳原子的自旋输运特性。通过氧化石墨烯纳米带的边缘碳原子,可以影响沟道的空间态密度分布,进而调制不同自旋方向电子的输运,证明氧化石墨烯纳米带具有很好的自旋应用前景。理论结果表明,可以通过改变两端电极磁场,实现大于104%的磁阻。并且发现,如果两边电极磁场方向处于同方向(paralle 1),沟道只允许自旋向下的电子通过,即可以实现自旋过滤,自旋极化比在小偏置电压下可以达到80%以上。最后通过空间态密度分布和能带选择性分析解释了氧化石墨烯纳米带自旋阀和自旋过滤的机理。
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