氧等离子体活化及羟基化增强氧化钛基光催化剂活性的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:Layman_Zhejiang
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氧化钛作为一种最典型的光催化剂体系,其实际应用面临的一个关键问题是如何增强其可见和紫外光催化活性。为此,本论文开展了氧等离子体活化增强Au/TiO2的可见光催化活性和羟基化增强无定形氧化钛的紫外光催化活性的研究。负载纳米金粒子的Au/TiO2因其表面等离子共振效应,是一种备受关注的可见光催化剂。为获得高活性的Au/TiO2可见光催化剂,本论文采用大气压介质阻挡放电开展了Au/TiO2的等离子体活化研究。在考察放电气体组成、放电气体流量、输入功率和放电时间等影响因素基础上,进一步开展了焙烧活化、氩和氧等离子体活化的Au/TiO2样品的比较性研究,发现氧等离子体活化样品具有最高的可见光催化活性,阐明了氧等离子体活化增强Au/TiO2的可见光催化活性机理。随后开展了氧等离子体活化的Au/TiO2上可见光催化氧化脱除甲醛反应的研究。最后,采用化学气相沉积法,在大气压和室温下制备了羟基化无定形氧化钛及其不同温度焙烧处理的样品,比较了羟基化无定形与锐钛矿样品的结构、光学性质、化学组成、形貌、比表面积和紫外光催化活性。主要研究结果如下:(1)比较了氩、氮、氧和模拟空气等离子体活化的Au/TiO2可见光催化剂在CO氧化反应中的活性,氧等离子体活化样品的活性最高。以氩、氧混合气为放电气体,其等离子体活化样品的可见光催化活性随氧含量的增加先快速上升然后基本不变。氧放电气体中水含量的增加,其等离子体活化样品的活性稍有下降。在本实验考察范围内,随氧气流量增加,氧等离子体活化样品活性先上升后降低;随输入功率增加,其活性单调上升:随放电时间增加,其活性先快速增加然后趋于不变。(2)焙烧活化、氩和氧等离子体活化的Au/TiO2这三种样品在CO可见光催化氧化反应中,氧等离子体活化的样品活性最高,而氩等离子体活化的样品活性最低。XPS分析和CO程序升温还原表征结果表明,氧等离子体活化的样品含有最多的表面氧物种,这有利于光催化反应过程中活性氧物种的生成。另外,XPS结果还表明,氧等离子体活化样品的零价金含量最低,但它的正价金在诱导期能快速还原为零价金。这与UV-vis漫反射光谱、CO吸附原位漫反射红外光谱和CO低温脉冲化学吸附的表征结果相一致。氧等离子体活化样品含有的大量表面氧物种和诸多配位不饱和的Au物种,增强了其可见光催化活性。(3)氧等离子体活化的Au/TiO2在可见光催化氧化脱除甲醛反应中,展现了比焙烧活化样品更高的活性和更短的诱导期。氧等离子体活化样品在该反应的诱导期,随着光强和湿度的增加,先快速缩短然后转为缓慢减小。原位漫反射红外光谱表征结果表明,相比于干氛,湿气氛加速了甲酸盐物种的氧化,缩短了反应的诱导期,抑制了单齿碳酸盐物种的积累;氧等离子体活化样品加速了甲酸盐氧化这一速控步骤,因此在该反应中显现了比焙烧活化样品更高的活性。针对氧等离子体活化样品的可见光催化反应动力学研究,建立了一个有关光强和湿度影响的反应速率常数方程,导出了其可见光催化反应本征速率常数和湿度影响因子。湿度影响因子定量反映了低、中和高湿度区的湿度对反应速率所展现的强的正效应、强的负效应和微弱的负效应。(4)在大气压和室温下制备了羟基化无定形氧化钛(AM-RT)及其不同温度焙烧处理的氧化钛样品,羟基化无定形AM-RT样品具有最高的羟基含量、比表面积和甲醛吸附容量,因而在254 nm紫外光催化氧化脱除甲醛反应中,展现了最高的表观量子效率(高达60.4%)。而锐钛矿样品中活性最高的AN-550,其表观量子效率仅达49.5%。AN-350和AN-450样品的比表面积和甲醛吸附容量非常接近,但254nm下AN-350的表观量子效率高于AN-450。二者表观量子效率这个顺序与XPS及FTIR测得的羟基含量顺序一致,由此可佐证羟基化对增强光催化活性的贡献。
其他文献
【正】"梅花剪"起源于中国剪纸之乡——孝义,这里素有"千年秦汉遗风,中华剪艺奇葩"之称,郭梅花将独特的红、黑东方代表色与传统吉祥元素相融合,以剪代笔,纯手工制作,创作出阴
肝性脑病是由各种严重肝病引起的,以代谢紊乱为基础,中枢神经系统功能失调的综合征,其主要临床表现是意识,行为失常和昏迷[1]。治疗困难,预后差。为总结肝性脑病的诱因,现将
【正】他们曾经远渡重洋,求学海外。他们学成归来,投入到祖国的各个行业。在创新创业的浪潮中,他们有着不同的道路和命运,他们,是海归英雄。四位海归,不同的人生命运,他们在
回 回 产卜爹仇贱回——回 日E回。”。回祖 一回“。回干 肉果幻中 N_。NH lP7-ewwe--一”$ MN。W;- __._——————》 砧叫]们羽 制作:陈恬’#陈川个美食 Back to yield
妇产科是医院中公认的高风险专科,因而妇产科的安全护理也比其他的专科更难。护理人员不但要在护理的过程中严格遵循医院的有关护理制度以及具体的操作规程,并且要准确无误地
【正】年届84岁的李嘉诚正在构建他想要的未来生活。近两年他及儿子的公司卖掉了许多内地物业、卖掉了屈臣氏部分股权、卖掉了亚洲货柜码头等价值近千亿的资产,千亿撤资之后,