【摘 要】
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光/热致变色材料因其在传感、保护、显示、信息储存和能量转换等领域展现出重要的实际或潜在应用价值,引起了研究者们的极大兴趣。卤金属酸盐杂化物有迷人的拓扑结构,可调变的带隙,以及非凡的光电学性质,使其在各种技术领域均有广泛的应用而备受关注。在众多的卤金属酸盐杂化物中,由于碘银酸盐/碘铋酸盐杂化物具有丰富的结构多样性,可调变的电子行为以及优异的光学和电学性质,使得二者成为构筑外界刺激响应变色材料的理想组
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光/热致变色材料因其在传感、保护、显示、信息储存和能量转换等领域展现出重要的实际或潜在应用价值,引起了研究者们的极大兴趣。卤金属酸盐杂化物有迷人的拓扑结构,可调变的带隙,以及非凡的光电学性质,使其在各种技术领域均有广泛的应用而备受关注。在众多的卤金属酸盐杂化物中,由于碘银酸盐/碘铋酸盐杂化物具有丰富的结构多样性,可调变的电子行为以及优异的光学和电学性质,使得二者成为构筑外界刺激响应变色材料的理想组分。溶剂化的金属阳离子,特别是发光的溶剂化镧系阳离子具有尖锐的典型发射带、突出的发光颜色、高的量子产率、长的发光寿命和大的斯托克斯位移,在基础科学和实际应用中都得到了广泛的关注。因此,将溶剂化金属阳离子引入到碘金属酸盐体系,成为构筑多功能外界刺激响应变色材料的一种有效策略。基于晶体工程和带隙工程的策略,本论文以溶剂化的金属阳离子作为结构导向剂,引入到具有灵活多变配位模式和半导体性质的碘银/铋酸盐体系中,构筑了十例碘金属酸盐杂化光/热致变色材料:[Eu（DMSO）8]2[Ag2I5][Ag5I8]（1）,[Eu（DMSO）8][Ag7I10]（2）,[Tb（DMSO）8]2[Ag2I5][Ag5I8]（3）,[Tb（DMSO）8][Ag6I9]（4）,[La（DMSO）8][Bi I6]（5）,[La（DMSO）8][Bi2I9]（6）,[La（DMF）8][Bi2I9]（7）,[Ce（DMSO）8][Bi I6]（8）,[Ca（DMSO）8]2[Bi4I16]（9）,[Bi（DMSO）8][Bi2I9]（10）。采用一系列的检测手段对化合物的结构和性能进行了较为全面的表征。探究了无潜在电子接受能力的溶剂化金属阳离子对碘金属酸盐杂化物结构、光/热响应行为以及光/热致变色性能的调变作用。具体研究结果如下:1、结构导向方面:通过调变反应物比例、反应温度、配位溶剂和中心金属的方法,得到了不同电荷密度和空间尺寸的溶剂化金属阳离子,进一步在分子层次上对碘银/铋酸盐无机骨架进行调变。探究了不同的合成条件对化合物结构的影响,初步表现出了溶剂化金属阳离子对碘金属酸盐无机骨架灵活多变的结构导向效应。2、光响应行为调变方面:将无潜在电子接受能力的溶剂化镧系阳离子与碘银酸盐相结合,构筑了四例含溶剂化镧系阳离子的碘银酸盐杂化物。所有化合物都表现出了独特光致变色性能,主要归因于碘银酸盐阴离子骨架在紫外光刺激下的光解行为进而产生了具有表面等离子体共振吸收的银纳米颗粒。同时,由于具有优异发光特性的镧系金属的引入,碘银酸盐杂化物在光致变色过程中表现出有趣的荧光淬灭效应,这主要归因于从溶剂化镧系阳离子到碘银酸盐骨架的分子间荧光共振能量转移（FRET）。3、热响应行为调变方面:将不同种类的溶剂化金属阳离子引入碘铋酸盐体系中,制备了一系列含溶剂化金属阳离子的碘铋酸盐杂化物。与传统的低温热致变色碘化铋材料相比,所有化合物都表现出了高温热致变色行为,主要归因于在高温刺激下的碘铋酸盐晶格收缩。特别地,含溶剂化铋阳离子的碘铋酸盐,表现出了非瞬时的热致变色和光致变色特性。这主要是在光或热的刺激下,溶剂化铋阳离子的中心金属发生了一定程度的畸变,使得碘铋酸盐阴离子骨架的聚集密度增大和带隙减小,进而使其发色状态发生变化。
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