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PUREX流程是目前乏燃料后处理唯一商用流程。本论文建立了 PUREX流程中关键的共去污分离循环数学模型,可为工艺参数的选定提供有益的参考,降低实验次数,有效减小实验成本和缩短实验时间,对后处理领域具有重要意义。主要研究成果和创新点如下:1.创建了用于求解萃取平衡的萃取平衡迭代算法(ITEE)。该算法具有高效性和鲁棒性的特点,并能得到唯一全正解集。ITEE算法有力解决了复杂场景下萃取平衡计算的问题,在PUREX流程等多种萃取体系中具有广泛的应用价值。2.创建了 PUREX流程1A数学模型。通过简化1A阶段的元素构建了包含U、Pu、Zr和Ru四种元素的萃取模型,基于连续混合澄清槽模型最终创建了 1A数学模型,并应用PUREX流程1A数学模型探究了酸度、进料端级数对典型压水反应堆(PWR)乏燃料和典型快中子增殖反应堆(FBR)乏燃料的金属元素在1A阶段走向的影响。获得了 U、Pu、Zr和Ru对酸度的相对响应速率,不同进料级数条件下这四种元素萃取走向的整体趋势,以及特定酸度和进料端级数条件下基于两种堆型乏燃料进料的萃取过程中存在的差异。此外,1A数学模型中的萃取模型具有拓展性,后期可通过新增其它元素的萃取反应不断完善。该模型对PUREX流程1A阶段的预测和工艺参数的选定具有重要的实际意义。3.创建了 PUREX流程1B数学模型。该PUREX流程1B数学模型中使HAN作为Pu(Ⅳ)的还原剂。通过基于HAN(NH3OH+)还原Pu(Ⅳ)的机理建立了用BDF(Backward-differentiation Formulas)算法求解的氧化还原反应模型。同时基于经验公式建立了用迭代法求解的萃取模型。此外,通过建立槽内传质模型实现了对氧化还原反应和萃取过程同时进行的描述。基于连续混合澄清槽模型和以上模型最终创建了 1B数学模型,并应用PUREX流程1B数学模型评估了二次洗涤对铀钚分离效率的影响。该1B数学模型可用于PUREX流程1B阶段的工艺参数的选定,并预测U和Pu的分离效率,具有重要的实际意义。