源于MOFs为基底的金属复合材料应用于电化学二氧化碳还原

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自工业革命以来,人类的盲目活动打破了碳的平衡状态并改变了碳循环。与CO2有关的问题已成为全球关注的焦点,因为CO2的大量排放并因此对气候产生不利影响,而CO2是被确定为为主要的温室气体。基于上述问题的研究,我们采取了通过电化学金属催化将二氧化碳转变为附加值的产物,这(CO2RR)是将CO2转化为化学原料的一种优异途径。
  本文通过简单负载的方法制备Cu-Sn双金属催化剂,用于CO2电化学还原为CO。由于Cu-Sn双金属催化剂和CO2还原获得的反应物CO之间提供了适当的结合能,电极表面稀疏的Sn物质会抑制催化剂表面H*的吸附,而又能保持Cu物质对CO的选择性,从而实现优异的CO法拉第效率和选择性。在-1.0Vvs.RHE时下,CO的最大法拉第效率(FE)为80%,电流密度为3.7mAcm-2。此外它在0.1MKHCO3水溶液中连续电解10小时以上,CO的选择性和法拉第效率基本保持不变,显示了电极材料优异的稳定性。
  同时,由于电催化CO2还原主要依靠高效和低成本的催化剂,而要在N掺杂碳(NC)催化剂上实现有效的CO2还原仍然是一个巨大的挑战。在这里,我们报告了一种分散Ni原子的单一掺杂策略,以改善NC材料对CO2RR的性能。该合成是基于在金属有机骨架的上利用游离胺基团(-NH2)与Ni2+之间的强配位作用,这在固定金属原子Ni位点方面起着重要作用。在Ni-N-C复合催化剂上,CO法拉第效率在-0.9VVsRHE时达到95%,电流密度为5.2mAcm-2,在电解12小时后仍能保持其初始选择性的95%。对比测试表明,出色的CO2RR性能归因于高度分散的镍以及镍离子与氮配位,这有助于在碳化时形成高度分散的催化剂。
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