【摘 要】
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汞离子(Hg2+)是一种生物富集的有毒重金属离子,汞污染会导致环境以及人类健康发生严重的损害。其中,Hg2+水资源污染问题较为严重,研制高性能的Hg2+传感器是一种迫切的需要。本文描述了构建一种单原子铁位点酶修饰的氮掺杂碳（Fe-N-C SAE）,利用Fe-N-C SAE功能化的电解质栅控石墨烯晶体管（SGGT）实现了饮用水中Hg2+的实时检测,主要研究内容如下:一、Fe-N-C SAE的制备及表
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汞离子(Hg2+)是一种生物富集的有毒重金属离子,汞污染会导致环境以及人类健康发生严重的损害。其中,Hg2+水资源污染问题较为严重,研制高性能的Hg2+传感器是一种迫切的需要。本文描述了构建一种单原子铁位点酶修饰的氮掺杂碳（Fe-N-C SAE）,利用Fe-N-C SAE功能化的电解质栅控石墨烯晶体管（SGGT）实现了饮用水中Hg2+的实时检测,主要研究内容如下:一、Fe-N-C SAE的制备及表征。以沸石咪唑骨架材料（ZIF-8）作为载体,铁酞菁（Fe Pc）作为铁源,通过高温裂解的方法将单原子铁锚定到三维氮掺杂碳材料上,制备Fe-N-C SAE,并利用透射电子显微镜（TEM）、高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HADDF-STEM）、X射线衍射光谱（XRD）、拉曼光谱（Raman）、X射线光电子能谱（XPS）、X射线吸收光谱（XAFS）以及电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）证明了该材料具有规则的菱形十二面体结构,元素之间分散良好,其中,铁是以单原子的形式存在的,价态介于二价和三价之间。铁原子与四个氮原子配位形成了Fe-N4的活性位点部分,并且该材料中铁元素具有较高的负载量,含量为0.57 wt%。二、Fe-N-C SAE功能化电解质栅控石墨烯晶体管对饮用水中Hg2+的实时检测。利用壳聚糖负载将Fe-N-C SAE成功地修饰到电解质栅控石墨烯晶体管的栅电极上,栅极修饰后的器件在检测Hg2+浓度时表现出高选择性和高灵敏度,检测限低至1 n M,并且在300 n M和3μM之间表现出良好的线性关系,这得益于Fe-N-C SAE上氮原子与Hg2+的特异性螯合作用和材料的催化位点FeN4信号放大作用。除此之外,该器件在检测过程中表现出良好的重复性和重现性,并成功实现了饮用水中Hg2+的检测。本文的工作延伸了单原子催化剂在食品安全和环境监测领域中的应用。
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