二维材料因量子限域而表现出多种不同于体块材料的物理化学性质,在外场作用下具有更明显的多场耦合效应,未来在诸多领域具有广阔应用前景。信息时代,自旋电子器件和量子信息技术因良好的信息存储和传输功能,逐渐成为研究热点。近年来,实验上单层铁磁半导体的成功制备引发了二维磁性材料的研究热潮,二维半导体材料单光子发射的实现也开启了人们对二维材料在量子信息领域应用的研究。但实验研究通常需要耗费大量资源和较长周期,而通过理论计算来寻找新的功能化二维材料,并对材料性质及外场调控进行系统研究,可有效缩短材料研发周期,深入理解并掌握材料性质,指导实验开展。本文基于第一性原理计算,预测了上百种二维金属基化合物材料,它们具有极为丰富的电子性质;针对其中独特四方非对称结构的铁磁半导体,我们进行了系统的力-电-磁耦合研究。此外,我们还在二维过渡金属硫属化物中发现了位错引起的单光子发射特性,并通过电子掺杂、化学取代以及施加应变对单光子发射性质进行了有效调控。本文的主要工作概括如下:（1）设计新型四方相二维“双面神”功能材料,并对其中的铁磁半导体进行系统的力电调控研究:基于第一性原理计算,设计了一类具有四方非对称结构的稳定单层材料。其中Nb Se H2单层具有本征铁磁半导体性,能实现对电荷和自旋的同时操纵,可应用于自旋电子器件。材料上下表面不对称引入垂直内建电场,打开0.94 e V的带隙,施加垂直外加电场可调节其带隙大小。电荷掺杂能有效改变材料自旋磁性,其中空穴掺杂可增强材料铁磁耦合,提高居里温度。随着掺杂浓度增大,材料从铁磁半导体转变为铁磁半金属,实现传导电子百分百自旋极化。施加应变发现,压应变使铁磁耦合更稳定并提高材料居里温度,拉应变反之。同时考虑电荷掺杂和应变共同作用下的力电磁耦合效应,得到Nb Se H2单层在力场和栅压作用下的磁基态相图。合理调节电荷掺杂浓度和应变大小,可实现多种磁基态转变。这种结构的材料并不唯一,可拓展到其他过渡金属,形成一类稳定的“双面神”二维材料。根据现有“双面神”单层材料制备实验,有望通过对MX2单层进行合理的电子束照射和加氢处理,得到MXH2单层。（2）二维金属氢化物大家族的结构和性能预测:天然层状结构的材料是有限的,而人造二维材料则存在更多可能。我们将第一性原理计算和高通量方法相结合,以常见二维结构为基础,考虑地球上含量丰富的氢和金属元素,得到数千种新材料并从中筛选出110种稳定的新型二维金属氢化物。金属与氢形成强健的多中心化学键,使材料具有良好的热力学、动力学及机械稳定性。材料层与层之间为弱范德华相互作用,有利于实验剥离单层。系统的计算分析发现,它们涵盖了从金属性到绝缘性的多种电子性质,包括非磁金属性、非磁半导体性、铁磁金属性、反铁磁半导体性、拓扑性等。这类二维金属氢化物材料丰富了现有材料家族体系,多样化的电子性质使它们在半导体器件、自旋电子、光电子、催化等领域具有美好的应用前景。（3）系统研究二维半导体中位错引起的单光子发射并对其进行力、电、化学调控:二维材料单光子发射是当前量子通信领域的研究热点,但目前对二维材料单光子的研究还处于初步阶段,实验上单光子的起源也有待进一步验证。本文利用第一性原理,对含拓扑稳定位错缺陷的二维过渡金属硫属化物进行计算。结果显示,5|7、4|6和6|8位错均表现出顺磁双能级量子特性,通过带隙中同一自旋通道内缺陷能级之间的电子跃迁可实现单光子发射。调节位错的结构、电荷状态和化学组成,可得到一组范围在0.4～1.29 e V的红外发射能量,这对现有可见光区域的单光子发射源做出了很好的补充,可应用于光纤通信等领域。特别地,我们对WSe2单层进行了系统的计算分析,发现其位错可提供理想的单光子,发射允许极化选择性激发,预计辐射寿命极短（～1 ns）,利于高速通信应用。对位错体系施加应变,可调节单光子发射范围。目前,实验上已能够利用圆锥基底在二维材料中可控地生长出位错缺陷,因此,我们的研究为二维材料应用于量子通信领域提供了一种切实可行的方案。