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空气污染是当今社会要解决的重要环境问题,而CO又是主要污染物之一,因此实现CO在较低温度下氧化转化成为催化研究的热点问题。近年来,具有独特性质的纳米材料在催化领域得到了广泛研究,并呈现出广阔的应用前景。在CO氧化反应催化剂中,Cu-Ce-O纳米催化剂因价廉、催化活性高、选择性和稳定性好而有望成为贵金属催化剂的替代催化剂体系。最新研究表明,将Sn元素掺入到CeO2中可以显著提高催化剂的还原性能以降低CO转化温度。
本研究分别采用共沉淀法、柠檬酸盐-凝胶法、水热法制备出Ce-Sn-O复合氧化物,并以其为载体,采用浸渍法制备了一系列的CuO负载的催化剂;采用XRD、TEM、XPS、BET、TPR等手段对样品进行了表征,利用微反-色谱装置评价了其催化CO氧化性能。考察了氧化铜负载量、催化剂焙烧温度等对其催化氧化CO性能的影响,并做了相关催化剂的寿命实验。主要研究内容如下:
一、以共沉淀法制备的CexSn1-xO2为载体的CuO/CexSn1-xO2催化体系以Ce(NO3)3·6H2O和SnCl2·2H2O为原料,采用共沉淀法制备了Ce-Sn-O复合氧化物,并以其为载体,利用浸渍法制备了CuO/CexSn1-xO2纳米催化剂,讨论了CuO负载量、焙烧温度、不同载体对催化剂结构和催化活性的影响。研究发现,以复合氧化物为载体的催化剂的催化活性明显高于以单纯CeO2、SnO2为载体的催化剂。7wt.%CuO/Ce0.8Sn0.2O2催化剂在650℃焙烧4 h显示出最好的催化活性。
二、以柠檬酸盐-凝胶法制备的Ce0.8Sn0.2O2为载体的CuO/Ce0.8Sn0.2O2催化体系采用柠檬酸盐-凝胶法制备了Ce0.8Sn0.2O2纳米粉体,并利用浸渍法制备了-系列CuO/Ce0.8Sn0.2O2纳米催化剂,对其进行了催化活性研究。结果表明,只需要一定负载量的CuO来形成具有高催化活性的CuO/Ce0.8Sn0.2O2催化剂(7wt.%),过量的CuO反而降低其活性。较低焙烧温度下焙烧温度对催化活性影响不大,但温度过高会导致催化剂烧结,催化活性明显降低。
三、以水热法制备的Ce0.8Sn0.2O2为载体的CuO/Ce0.8Sn0.2O2催化体系采用水热法制备了Ce0.8Sn0.2O2复合氧化物,并以其为载体,利用浸渍法制备了CuO/Ce0.8Sn0.2O2纳米催化剂,评价了其催化CO氧化性能。结果表明,催化剂的活性取决于在载体表面高分散的CuO物种。随着CuO负载量的增大,催化剂的催化活性逐渐升高,至7wt.%负载量时催化剂的活性最高,继续增大CuO负载量,催化活性无明显变化。焙烧温度对催化活性也有一定影响,于650℃焙烧4h制得的催化剂活性最好。