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镧系元素掺杂的上转换纳米材料能够将近红外激发光转换为紫外和可见光发射,具有较大的反斯托克斯位移、尖锐的发射峰、毒性低以及化学稳定性高等优点,为生物学和光子应用提供了重要的技术支持,例如生物成像、防伪安全、超分辨率成像、激光和光动力治疗。为了满足实际应用中的不同需求,需要对上转换材料进行光谱调控。随着对上转换发光机理过程研究的不断深入,人们对上转换能量传递动力学的理解也不断加深,但是上转换纳米颗粒的形貌可控合成、光谱调控与发光机理研究仍存在许多尚未解决的基础问题。稀土离子的消光系数小,上转换纳米颗粒的激发光吸收弱,高掺杂浓度下会发生浓度猝灭,制约了上转换纳米材料的发射强度。在稀土离子能量调控研究方面,近期研究发现Yb3+在上转换体系中除了作为敏化剂之外尚有许多新的功能,例如其能量迁移性质在调控光色和寿命方面表现出独特优势。此外,设计开发具有特殊形貌的纳米结构,对于进一步实现光谱精细调控和促进稀土离子发光动力学的深入理解方面具有重要意义。基于上述问题,本文以镧系稀土氟化物为研究对象,系统地研究其上转换光谱性质,重点研究了Yb3+在上转换纳米体系中敏化和调控上转换发光的物理机制和具体调控方式,设计和深入分析了Yb3+之间能量传递以及能量迁移作用。从材料设计的角度出发,深入探索了“花状”纳米颗粒的晶体演变机理,为纳米材料的合成提供了重要参考,并在此基础上开发出了通过激发功率控制的具有正交发射响应的上转换纳米颗粒。本论文的主要研究内容如下:（1）系统研究了Yb3+在808 nm激发的上转换发光体系中的作用。通过设计NaYF4:Yb/Er@NaYF4:Yb@NaYF4:Nd/Yb纳米结构并调节其中间层Yb3+的掺杂浓度,研究了Yb3+亚晶格中的能量迁移作用对敏化剂到激活剂的能量传输过程的影响,发现中间层Yb3+到核内激活剂的界面能量传递（IET）也是提高上转换发光强度的一个重要因素。同时分析了在Nd3+亚晶格中Yb3+能量迁移的物理机制。根据Yb3+-A3+（A=Er、Tm、Ho）能量传递性质,进一步研究界面处Yb3+的界面能量传递过程,通过设计NaYF4:Er@NaYF4:Yb纳米颗粒,探索了界面能量传递对Er3+上转换发射的增强效果。最后,使用红外染料ICG分子修饰纳米颗粒提高吸收系数进一步增强上转换发光。这些研究内容对镧系元素中的能量传递过程特别是探索Yb在敏化剂之外的功能提供了深入的理解。（2）系统研究了高掺杂Nd3+的自敏化上转换发光现象,通过引入Yb3+设计了能量循环效应提高了Nd3+的上转换发光强度。通过籽晶诱导的方法合成了NaGd F4@NaGd F4:Yb/Nd@NaGd F4纳米结构,将活性发光层夹在惰性层中间,以减少空间内能量迁移的损失和表面猝灭的影响;同时这种设计也满足了对于高浓度Nd3+/Yb3+掺杂纳米粒子形貌的控制。研究发现高浓度掺杂的Nd3+在Yb3+的辅助作用下可以很好地形成Nd3+→Yb3+→Nd3+激发能量循环,有效提高Nd3+浓度猝灭阈值,Nd3+的~2G7/2能级对应的586 nm上转换发射增强了两个数量级。同时对808 nm激发下的下转移光谱进行分析,进一步确定了能量循环效应是实现Nd3+高效可见上转换发射的关键。成功制备了在303-443 K范围内的温度探针,在303 K时最大绝对灵敏度为5.6%K-1。在980 nm激发下对该样品测试Yb3+→Nd3+的上转换发光光谱,由于具有温度依赖特性的声子辅助作用可以促进Yb3+→Nd3+的能量传递,对样品进行变温光谱测试发现样品随温度升高发光增强,呈热增强的趋势。成功制备了在303-393 K的温度探针,在303K时最大绝对灵敏度为3.6 K-1,在光学传感领域有良好的应用前景。（3）系统研究了Yb3+调控的能量迁移对高掺Er3+体系上转换发射的影响与规律。通过调控NaEr F4:Yb/Tm@NaYF4:Yb纳米结构中Yb3+迁移层厚度,对其在980 nm激发的上转换光谱测试,发现调控迁移层厚度可以使Er3+发射从红光发射主导转变为绿光发射主导。通过设计合适的反应条件,调控反应温度、稀土离子种类、壳前驱体的摩尔量等参数,开发了一种合成具有六方相“花状”纳米颗粒的通用方法。基于花状纳米颗粒不完全包覆的特点,可以进一步精细的调节和控制敏化剂与激活剂离子之间的能量传递路径,合成了NaEr F4:Yb/Tm@NaYF4:Yb@NaGd F4:Yb/Nd花状纳米粒子。该样品会在特定激发波长下沿着特定的路径调节同一激活剂离子的不同能级,在808 nm、980 nm、1530 nm激发下具有不同的发射特性。该结构对980 nm激发功率非常敏感,仅仅通过在0.078-2.643 W范围内改变激发功率大小就可以实现从红色到黄色再到绿色的上转换光色变化。该花状纳米结构具有优异的温度传感性质,在343 K时最大绝对灵敏度为0.275 K-1。同时,花状纳米粒子NaGd F4:Ce/Tb@NaGd F4:Tb在多巴胺的存在的条件下,有明显的荧光猝灭现象,详细研究了0.05-250μM多巴胺浓度范围的光谱变化,检测限为6.8 n M。为研发新一代高灵敏度温度探针和分子检测探针提供了新的思路和借鉴。