近年来,随着人们环保意识的不断增强以及环保立法的要求越来越严格,研究和开发环境友好催化材料已成为广大科研工作者研究的热点。沸石分子筛作为催化材料,以其高选择性,强酸性和孔结构表面规整性等特点,倍受广大研究者的重视,得到了大量的研究。虽然在该领域的研究已经取得了可喜成绩,但是仍存在一些不足。例如,沸石分子筛的合成需要较长的晶化时间,合成样品颗粒易粘连团聚；另外,在以其为载体进行功能化制备催化剂时,功能组分的负载量比较低,且在焙烧时往往会发生聚集,分散不均匀甚至有可能堵塞孔道从而降低催化剂的活性。此外。介孔分子筛存在酸性较弱,水热稳定性差等问题。 针对上述存在问题,本文采用碱处理的方法有效地解聚沸石团聚体,提高了沸石单体的分散性,并进一步采用溶胶-凝胶法快速合成了ZSM-5、Zr-ZSM-5沸石,采用离子液体模板剂快速合成了微孔-介孔复合材料Zr-SiO2,提高了介孔材料的水热稳定性。将所制备的材料作催化剂应用于苯甲醇选择性氧化制苯甲醛反应和乙酸苯酯Fries重排反应中,考察了各催化剂在两种反应中的活性。 本文具体进行了以下几方面的研究工作： 采用碱处理的方法解聚沸石团聚体,降低沸石颗粒大小,提高其分散性,且沸石骨架结构基本没有受到破坏,该方法至今尚未见报道。研究中考察了碱性强弱、碱溶液浓度、处理温度、处理时间、分散方式等因素的影响,结果表明：采用适宜浓度的NaOH溶液能有效地解聚沸石团聚体,经处理后沸石颗粒平均粒径从8.9μm减小到1.6μm左右。 已报道的常规沸石合成方法需要较长的晶化时间,本研究向合成体系中同时加入晶种和短链胺模板剂,利用二者的协同增效作用快速合成了ZSM-5、Zr-ZSM-5沸石。详细考察了碱度、晶化温度、用水量、模板剂用量、晶化时间、加料顺序以及锆含量和锆源等因素的影响。结果显示：该方法合成的ZSM-5沸石颗粒均匀,大小为1.0μm左右,180℃下晶化仅需1h;而且合成浓度较高、单釜产率大,Zr-ZSM-5沸石中锆原子分散性好；经充分洗涤后样品中模板剂的残留量少,并且酸交换后基本能够将模板剂去除。目前尚未见有更快常规合成方法报道。本研究以离子液体1-十六烷基-3-甲基咪唑氯(溴)盐为模板剂合成了微孔-介孔复合Zr-SiO2材料；分别考察了晶化温度、晶化时间、模板剂阴离子类型、碱源以及杂原子锆等因素的影响。通过XRD、SEM、UV-Vis、FT-IR、NH3-TPD、TG以及氮气吸附等技术对合成材料进行表征,结果表明：此方法合成的微孔-介孔复合Zr-SiO2材料颗粒分布比较均匀(100-200 nm),比表面积大(>1000 m2/g),水热稳定性较好：锆原子进入到Zr-SiO2分子筛骨架中,并以多种形态方式存在,分散性好；材料具有强酸性,且强酸性位的量随锆含量增加而增多。 将本文制备的上述催化材料应用到苯甲醇选择性氧化反应中,并考察了催化剂用量、过氧化氢用量、反应温度和铵盐种类等因素的影响,优化选择出催化剂的最佳反应条件。结果表明：酸化碱处理ZSM-5催化剂的活性最好,且其稳定性很好；含锆催化剂,特别是Zr-SiO2催化剂的活性较差。 将本文制备的上述催化材料应用到乙酸苯酯Fries重排反应中,并进行了探索性研究。通过考察催化剂用量、反应时间以及催化剂中锆含量等因素发现：上述催化材料具有较好的活性,特别是Zr-SiO2催化剂具有很好的活性,反应4 h后乙酸苯酯转化率能够达到19.5％左右。