基于催化化学发光分析方法筛选de-NO_x催化剂研究

来源 :清华大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dairui1985
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稀燃条件下脱除机动车尾气中的氮氧化物(de-NOx)是现代汽车工业和环境催化领域所面临的一个极具挑战性的课题,如何快速评价和有效筛选催化剂特别是筛选通过组合化学方法合成的数量巨大的催化剂,仍然是这一领域发展的瓶颈问题之一。近年来已有文献报道了诸如红外热成像法、共振增强多光子离子化法、激光诱导荧光成像法、质谱法以及傅立叶变换红外光谱法等高通量筛选催化剂的方法,但是这些技术都存在各自的局限性,或需要借助昂贵的仪器设备,或程序繁琐,难以推广。本论文基于催化化学发光的原理建立了评价de-NOx催化剂活性的快速筛选的新方法。论文考察了掺杂多种变价金属元素的de-NOx催化剂,发现在一定的温度范围内氮氧化物通过所考查的催化剂时所产生的化学发光响应强度与其转化率之间具有良好的相关性,并对M-BaO/Al2O3、M-Ce/TiO2体系的20余种催化剂进行了快速筛选,显示了该方法的高通量性。主要研究内容包括:1、设计了两组掺杂不同变价元素的M-BaO/Al2O3、M-CeO2/TiO2类型催化剂,考察了丙烯等小分子催化还原氮氧化物的化学发光行为,发现不同催化剂材料对氮氧化物的催化还原产生的化学发光强度存在明显差异,并对可能的化学发光机理进行了探讨。2、设计了五路气路控制系统,并与化学发光微反应器联用,建立了评价装置系统,研究了不同温度下de-NOx催化剂的活性,得出了氮氧化物转化率随温度变化的趋势。3、发现了纳米材料表面化学发光强度与氮氧化物转化率在一定温度范围内(250-500℃)存在着显著的相关性,为催化剂快速筛选提供了新思路。本工作仅筛选评价了上述两类催化剂的de-NOx催化活性,其他催化剂体系是否有同样的化学发光特性,还有待进一步研究和验证。本研究将纳米材料表面化学发光的研究由传统的氧化体系拓展到还原体系,由简单的二元催化反应拓展到多元催化反应,丰富了这一研究方向的内容,同时为进一步实现简单、快速和高通量筛选de-NOx催化剂提供了新的研究思路。
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