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湿地甲烷排放是全球温室气体的主要来源之一,正成为全球性的重大环境和气候问题。越来越多的研究开始关注湿地甲烷的排放与消减过程。现有研究主要专注于湿地产甲烷的过程和影响因素,对湿地甲烷消减途径和相关科学问题尚缺乏系统认识。以锰矿物驱动下的异化金属还原与甲烷厌氧氧化作用相协同,大幅消减湿地甲烷排放为目标,开展了锰矿物填料垂直流人工湿地甲烷减排实验,湿地内部碳归趋途径实验,锰矿物驱动甲烷厌氧氧化机理实验,四价锰锰矿介导下的甲烷厌氧氧化过程研究;通过量化锰矿石填料湿地甲烷的消减效果、碳在湿地内部的转变途径及物料衡算,分子微生物学分析,以及对以四价锰为电子受体的甲烷厌氧氧化古菌的长期富集效果和相关性分析,探索甲烷在锰矿物湿地内部的减排途径,为湿地甲烷减排提供新方法。通过研究,取得如下实验结论:(1)开展了锰矿石填料人工湿地对甲烷的消减实验研究,研究锰矿物湿地对甲烷的消减效果。研究发现,两组湿地均可以实现高效的有机碳去除过程,平均有机碳去除率可以达到90%以上,且锰矿石湿地有机碳去除率要略高于砾石湿地,且能实现甲烷有效减排,甲烷消减量可达到44%。(2)开展了两组湿地中碳归趋途径研究,分析湿地内部有机碳去除过程。研究表明,锰矿组降解的有机碳大部分以固态的碳酸盐沉淀留在湿地内部,占整个湿地碳输入负荷的47.4%,其次为甲烷排放形式,占进水有机碳负荷的14.7%,;而砾石组湿地系统为传统厌氧湿地,主要依靠厌氧产甲烷方式实现碳的去除过程,以甲烷和无机碳形式输出的碳量,占湿地中被去除碳量的70%左右。实验期间,有机物厌氧降解过程伴随着锰离子的生成,湿地沿程锰离子的迁移转化和水溶性无机碳变化之间呈明显正相关关系,锰矿湿地出水锰离子浓度1.41mg/L,无明显锰离子流失。(3)开展了锰矿驱动的甲烷厌氧氧化过程和湿地关键作用的微生物种群和甲烷厌氧氧化菌的种群研究。研究发现,两组湿地在关键微生物种群上有明显的差异,锰矿湿地内部存在以异化金属还原菌为优势菌属的细菌和以氢型产甲烷菌为主导的古菌,缺少乙酸型产甲烷菌的存在。而砾石湿地则是以氢型和乙酸型的产甲烷菌为优势古菌,且异化金属还原菌丰度明显低于锰矿湿地。异化金属还原菌竞争了葡萄糖分解过程中产生的乙酸等有机物,导致甲烷产生量低于砾石湿地。发现了锰矿湿地中存在以ANME-2d为主导的甲烷厌氧氧化古菌,初步断定湿地中可能存在锰矿物驱动的甲烷厌氧氧化过程。(4)开展了锰矿湿地功能微生物对碳和甲烷的转移途径研究。通过同位素实验和物料平衡实验证明锰矿湿地中发生了甲烷厌氧氧化反应。对比砾石湿地,锰矿湿地中甲烷厌氧氧化速率为1.64 gC/m2/day,约有66%的被消减的甲烷是通过甲烷厌氧氧化这种方式消耗掉。锰矿的加入可以提升锰矿湿地有机碳的去除效率,异化金属还原过程去除有机碳速率为20.82 mmol/day/g干污泥,占总有机碳去除比例为52.3%,而产甲烷作用去除有机碳速率为15.31 mmol/day/g干污泥,占有机碳去除比例为38.5%。(5)富集了以四价锰为电子受体的甲烷厌氧氧化古菌,探讨了甲烷厌氧氧化菌的生长和甲烷厌氧氧化速率之间的关系。研究发现,无论是锰矿湿地污泥还是自然混合污泥作为富集培养接种菌源,均可以成功富集以四价锰为电子受体的甲烷厌氧氧化过程,且电子受体四价锰的形态可以影响甲烷厌氧氧化菌的富集效果。以?-MnO2为电子受体的体系甲烷厌氧氧化古菌数量高于以普通锰矿粉为电子受体的甲烷厌氧氧化氧化菌数量。电子守恒实验验证了在锰矿物的还原的同时伴随着甲烷氧化过程,且四价锰的还原和二价锰的生成量与甲烷的氧化量的比值都接近4:1,符合锰矿物驱动的甲烷厌氧氧化的化学计量学过程。相关性分析表明,甲烷的氧化过程伴随着ANME-2d的增长,培养期间甲烷厌氧氧化速率变化和ANME-2d丰度增长之间呈明显的正相关关系,相关系数R2可达0.95。阐明了以ANME-2d为主导的四价锰驱动的甲烷厌氧氧化反应过程。