【摘 要】
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光学表面等离子体共振技术作为光子学的一个重要研究方向,在生物传感应用领域受到了极大关注。以光纤为传输基底的表面等离子体共振生物传感器,其机理是通过光束在纤芯-包层界面产生全反射衰减,激发光纤表面金属内部自由电子,使之产生有规律的振荡运动,即表面等离子体波;表面等离子体波沿金属界面具有波长范围的传输距离,当光纤表面附着生物介质时,周围环境改变将会影响表面等离子体波的传输信息。光纤表面等离子体共振生物
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光学表面等离子体共振技术作为光子学的一个重要研究方向,在生物传感应用领域受到了极大关注。以光纤为传输基底的表面等离子体共振生物传感器,其机理是通过光束在纤芯-包层界面产生全反射衰减,激发光纤表面金属内部自由电子,使之产生有规律的振荡运动,即表面等离子体波;表面等离子体波沿金属界面具有波长范围的传输距离,当光纤表面附着生物介质时,周围环境改变将会影响表面等离子体波的传输信息。光纤表面等离子体共振生物传感器具有响应快和灵敏度高等优势,通过改变光纤结构或激发等离子体共振的金属材料,可以很大程度提高光纤表面等离子体共振传感器的灵敏度。而纳米结构的材料应用可以将表面等离子体极化局域化,形成局域表面等离子体共振,亚波长金属颗粒的LSPR传输特性已被应用到生物单分子探测领域。为了进一步提高光纤SPR传感器的性能,本论文研究了D型光纤SPR传感器中金属-介质界面的SPP传播特性,结合金属纳米颗粒在局域表面等离子体共振方面的特点,采用金属纳米腔增强光纤表面等离子体共振的传感性能。主要研究结果如下:1.提出了一种基于对称金属腔的D型光纤SPR结构,对称金属腔由激发金属层和耦合金属层组成。由于金属在可见近红外的高反射特性,在光纤表面倏逝场的激发下,使激发金属层内自由电子振荡产生SPP,耦合金属层抑制SPW在介质中的扩散,并将其局限在腔夹层内,由于微纳尺寸的腔结构满足金属波导电磁耦合条件,激发金属层和耦合金属层在腔内完成SPP的二次波矢匹配,激发高阶SPP模式使腔内电场极大增强,采用对称金属腔可以显著提高D型光纤SPR传感器的灵敏度,折射率在1.33~1.36之间的灵敏度约为4000 nm/RIU,与普通的D型光纤SPR传感器相比,灵敏度提高了1.5倍以上,优化后的灵敏度可进一步增强至25000 nm/RIU,这种结构在生物化学传感器的微量检测应用中非常有用。2.提出了一种基于局部非对称金属腔的D型光纤SPR模型。将金属纳米结构置于D型光纤的金属薄膜上,使两者之间形成纳米空腔间隙。金属纳米结构-金属薄膜的局域腔结构是将对称金属腔结构进行局域碎片化,这种局域非对称性使共振电场不仅局限在腔间隙,而且根据纳米结构的边界特点在空间定向传播过程中出现模式杂化,其中一种是处于腔内的近端模式,另一种是沿着纳米结构表面向远端传播并激发的远端模式;近端模式是由金属薄膜内自由电子振荡产生的SPP模式,远端模式是由纳米结构表面极化产生的LSPR,两者分立在纳米结构两端,符合局域表面等离子体共振的传播特性。两种共振模式的电场强度受金属腔的界面形状影响,由于圆形界面两端的极化方向使腔内产生明显等离子体共振增强,而方形和三角形的棱边结构更利于远场传播,使电场能量主要聚集在界面尖端。通过将单个局域金属腔扩展为多个,发现D型光纤在SPR共振波长处的模场损耗十分明显,该传感器的传感灵敏度提高了约一倍,可基于纳米颗粒应用在生物小分子检测。3.提出了一种基于表面等离子体共振的纳米涂层光纤生物传感器,并在植物激素脱落酸功能化检测中得到了验证。所设计的表面等离子体共振传感器是利用纳米颗粒偶联包覆在塑料包层光纤纤芯表面的金薄膜上,纳米粒子偶联金膜后会在两者之间形成纳米量级的局域结构,颗粒极化方向的电场强度明显增强,并对外界环境变化的感知十分灵敏。游离态的金纳米粒子很容易自组装在巯基化的光纤表面,形成表面等离子共振传感器的纳米涂层,10nm粒径的金颗粒在0~5 mmol?L-1识别度的共振波长移动了10nm,整体传感器对折射率变化的平均传感灵敏度在2000 nm?RIU-1。在使用核酸适配体功能化的金纳米粒子后,低浓度的植物激素脱落酸分子可以特异性地结合适配体,共振峰位置在0.1~1.6μmol?L-1的浓度变化中移动了近3nm,平均检测灵敏度为1.87?106 nm?M-1,分辨率为0.535?10-6M?nm-1。这种纳米涂敷的光纤表面等离子共振传感的方式具有简单的制备步骤和较高灵敏度的检测响应,有望在其他生物小分子的微量检测中发挥作用。
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