生物质基碳纤维对水中六价铬及四环素的去除及机理研究

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随着社会工业化的不断加剧,环境问题日益严重,人类的生活受到影响。其中,水中六价铬与四环素的严重污染引起人们广泛关注和研究。本文以海洋生物质为原料成功制备了碳纤维,并研究其对六价铬与四环素的去除行为及机理。以固体废弃物浒苔为原料制备了生物质基碳纤维、并利用氢氧化钾和磷酸对其进行活化得到两种改性碳纤维(WL-CHF(管道多窗口碳中空纤维,window-like structured carbon hollow fibers)和H3PO4-AC),用于研究六价铬的去除行为及机理。结果显示,WL-CHF具有吸附容量大、吸附速率快和可回收性能好等优势,这是因为其独特的管状纤维结构、较大的比表面积及丰富的吸附位点有利于对六价铬的快速捕捉。另外,吸附过程符合伪二阶吸附动力学模型及Langmuir吸附等温模型。WL-CHF对六价铬去除机理包括还原、离子交换、含氧官能团的静电作用。浒苔基碳纤维在含铬废水处理中的突出表现,证明了其环保和经济效益。基于纤维结构炭材料对六价铬良好的去除效果,本文继续以另外一种海洋生物质卡拉胶为原料,Fe Cl3作为凝固浴通过湿法纺丝与热解的方式制备了FeS/碳纤维。卡拉胶-铁的双螺旋结构能有效地避免FeS纳米颗粒在实际应用中的聚集和损失。结果显示,FeS/碳纤维能够有效地去除水中的六价铬,并表现出良好的可重复利用性。Fe S/碳纤维去除六价铬的主要机理包括Fe S的还原作用、碳纤维的静电吸附和Cr(III)-Fe(III)的络合反应。吸附过程符合伪二阶吸附动力学模型及Langmuir吸附等温模型,说明反应过程是由化学吸附主导,并且属于均一表面上的单层吸附。另外,共存离子、动态吸附实验和循环再生实验,证明了Fe S/碳纤维良好的应用前景。将上述Fe S/碳纤维用作催化剂活化过一硫酸盐(PMS)降解水中四环素。研究了FeS/碳纤维投加量、PMS投加量、四环素初始浓度、pH等实验参数对四环素降解的影响。在最佳条件下:即FeS/碳纤维投加量为500 mg/L、PMS投加量为0.8 mM、初始四环素浓度500 mg/L,四环素能够达到1分钟降解65%。FeS/碳纤维对四环素的吸附过程符合Langmuir吸附等温模型,且饱和吸附量为82.97 mg/g。通过自由基捕获实验来探究降解机理,得出结论:1O2在降解过程起主导作用,并且其贡献大于SO4·-和·OH。另外,Fe S/碳纤维表现出良好的稳定性和循环再生性,说明FeS/碳纤维是一种可用于四环素降解的高效且环保的材料。综上所述,以海洋生物质浒苔和卡拉胶为前驱体,制备的生物质基碳纤维能够实现对水中六价铬和四环素的去除。本研究秉持“以废治废”的理念,以期实现资源合理有效的利用。
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