吡啶类碳离子液体电极的构建及其应用

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化学修饰电极是将具有优良化学性质的分子、离子、聚合物以化学薄膜的形式固定在电极表面,使电极具有某种特定的化学和电化学性质。化学修饰电极扩展了生物电化学和传感器的研究领域。离子液体是指全部由离子组成的液体。由于离子液体导电性强、黏度低、性质稳定,被广泛应用于电化学传感器领域。本文将离子液体与碳粉混合制备碳离子液体电极,并对其进行修饰以提高电催化性能,将化学修饰碳离子液体电极应用于生命与环境中物质的检测。主要开展了以下几方面的工作:1、提出了一种非常简单的构建吩噻嗪类电子介体硫瑾功能化碳纳米管形成聚硫瑾/碳纳米管(PTh/CNT)纳米复合材料的方法,在形成的复合物中,碳纳米管既是载体又是催化剂。将制备的复合材料修饰碳离子液体电极应用于NADH的电催化研究,结果表明聚硫瑾功能化的碳纳米管复合物对NADH具有很好的电催化氧化性能,且其氧化峰出现在较低的电位(30 mV相对于Ag/AgCl)。利用安培法对NADH进行检测,得知其在在0.8与422μmol L-1之间呈线性关系,检测限为2.6×10-7 molL-1,响应时间小于5 s,同时还显示了很好的重现性和稳定性。2、将双链小牛胸腺DNA直接电沉积到碳离子液体电极上制成化学修饰电极,DNA在碳离子液体电极上沉积的最佳电位为1.5 V,最佳时间为1200 s。在pH 8磷酸盐缓冲溶液中,用循环伏安法和差示脉冲伏安法研究了该传感器对百草枯的电催化还原。实验证明,百草枯的浓度在0.05到6.0 mmol L-1呈线性关系,检测限为3.6μmol L-1。该传感器具有很好的稳定性与重现性和抗干扰性,并能应用于实际水样中百草枯的检测。3、将葡萄糖氧化酶掺杂在金胶修饰碳离子液体电极中。离子液体电极中碳粉被金胶修饰后,与葡萄糖氧化酶具有优异的生物相容性,且可以提高修饰电极的导电性能。实验证明,该传感器对葡萄糖的浓度从5.0×10-6至1.2×10-3和2.6×10-3至1.3×10-2 mol L-1两个范围呈线性关系,检测限可达到3.5μM,响应时间在5秒之内。该传感器制备简单,重现性好,灵敏度高以及对葡萄糖的快速响应,这种制备葡萄糖修饰电极的方法具有显著的优点,有用于实际应用的潜力。4、研究了8-羟基喹啉固定班脱土修饰的碳离子液体电极用方波阳极溶出伏安法同时检测痕量的铅和隔,8-羟基喹啉固定的班脱土和离子液体对重金属离子的响应起了很重要的作用。讨论了试验中支持电解液种类以及pH值、修饰电极制备条件以及铅和镉的检测条件。铅离子和镉离子线性范围为0.5×10-9到1.5×10-7 mol L-1,检测限分别为1×10-10和2×10-10 mol L-1。实验还将此修饰电极应用于废水中铅和镉的检测。
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