磁热疗因其具有副作用小、加热范围可控等优点,已经成为肿瘤治疗的一种重要方法,近年来研究发现纳米锰锌铁氧体具有饱和磁化强度高、良好的生物相容性和低毒性等优点,是一种理想的磁热疗材料,得到了广泛的关注和研究。但是目前应用于热疗的锰锌铁氧体,其精确控温、稳定恒温和均匀分散的问题和仍是亟待解决的难点。为进一步改善其性能,本论文将具有磁热效应的纳米锰锌铁氧体颗粒与碳纳米管相结合,制备出碳纳米管/锰锌铁氧体复合材料。该研究发现碳纳米管本身在交变磁场中无明显升温,而适量碳纳米管的加入反而可以使碳纳米管/锰锌铁氧体复合材料的产热量提高,且该复合材料具有自发温控效应。考虑到反常的升温以及自发的控温现象,必然存在某种原因影响材料在交变磁场下的磁热效应,分析认为材料反应过程中是否隐藏着潜在的热电效应,其是否可以利用固体内部载流子反复循环运动来实现热能和电能之间的直接相互转换。因此研究碳纳米管或石墨烯与锰锌铁氧体的复合材料,有望得到一种具有温控效应同时具有潜在热电性能的多功能材料,该材料研究具有重要的科学意义和实用价值。目前对于同时具有温控效应和热电效应的多功能复合材料的研究还较少,本论文重点设计、制备了碳纳米管(石墨烯)/猛锌铁氧体复合材料,并研究其温控机理和热电性能,具体内容如下:(1)通过化学共沉淀方法制备了碳纳米管/锰锌铁氧体复合粉体,碳纳米管的加入可以改善锰锌铁氧体颗粒的团聚现象。碳纳米管和锌离子可以有效控制复合材料的形貌、颗粒尺寸、产热量和升温速度。相对于仅仅金属离子掺杂,碳纳米管与锰锌铁氧体复合材料的温控调节范围分布更均匀。研究了复合材料的质量和电流强度对产热量和升温速度的影响,当质量为0.1 g,交变磁场电流为60 A,x=0.3时,碳纳米管含量为0wt%、2wt%和4wt%的复合材料可长时间稳定在43.5℃、45.5℃和46.8℃,符合热疗42～48℃的温度要求。(2)对碳纳米管/锰锌铁氧体复合粉体在交变磁场下的产热及控温机理进行探讨和研究。Zn2+对复合材料产热的作用机制主要是通过改变晶体结构来改变材料的比饱和磁化强度和晶体尺寸,从而对磁滞损耗、涡流损耗、尼尔弛豫和布朗弛豫等产热机制产生影响。而碳纳米管对复合材料产热的作用机制则是由于碳纳米管的添加增加了复合材料的电导率,同时碳纳米管有可能在粉体中形成涡流环路,相当于增加了材料的涡流环路直径,从而增加了涡流损耗产热。复合材料温控机制除了锰锌铁氧体的低居里温度外,另一个重要原因是由于法拉第电磁感应,复合材料内会产生电流,碳纳米管的加入有可能使复合材料的热电性能提高,从而发生Peltier效应,产生致冷效果。此外,部分锰锌铁氧体颗粒有可能进入碳纳米管管壁内,使局部范围内存在一个微小的磁场,由于电磁感应而在导体碳纳米管中产生局部电流,当复合材料具有热电性能时,同样会产生电制冷现象,使复合材料在交变磁场下产生的一部分热量被该效应吸收,从而达到恒温的效果。(3)采用放电等离子烧结(SPS)技术制备出了致密度较高的块体碳纳米管/锰锌铁氧体复合材料,确定了SPS的最佳工艺条件为:烧结温度750℃,烧结压力40 MPa,保温5 min。对复合材料微观形貌和热电性能进行了分析,结果表明,适量锌掺杂量可以降低晶粒尺寸,而碳纳米管的加入会引起复合材料晶粒尺寸的增长,且含量越高粒径越大。碳纳米管为多壁碳纳米管时的复合材料的ZT值最大,一定量的锌离子和碳纳米管的添加会提高复合材料的热电性能。碳纳米管含量超过2 wt%会导致复合材料由n型热电材料转变为p型,计算得到n型复合材料的ZT值与p型相比要高出1～4个数量级。当x=0.3,MWNTs含量为2wt%时,复合材料973 K时的功率因子PF=36.5 μWm-1K-2,而热导率仅为0.935 Wm-1K-1,由此计算得到的ZT值达到0.038,由此可以证实复合材料中存在热电效应,验证了温控机理分析的正确性,虽然与传统热电材料相比其ZT值较小,但其对温控效应的作用同样具有研究意义。(4)采用化学共沉淀与SPS工艺制备出了致密度较高的石墨烯/锰锌铁氧体和RGO/锰锌铁氧体复合块体材料。两种石墨烯的加入同样会引起复合材料晶粒尺寸的增长,但与碳纳米管/锰锌铁氧体复合材料相比,晶粒尺寸更小。适量石墨烯的添加不仅可以提高复合材料电导率还可以提高Seebeck系数、降低热导率,且两种石墨烯对复合材料的PF值影响更大,分别达到50.2 μWm-1K-2和57.6μWm-1K-2,比碳纳米管复合材料提高了 38%和58%。并且石墨烯尤其是RGO比表面积更大,分散更均匀,可以大幅度降低团聚现象,对材料性能稳定更有利。