【摘 要】
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铀是核电产业的关键基础资源,海水中有着十分丰富的铀资源,为满足人类日益增长的核电需求,迫切需要从海水中提取铀资源。在现有的众多海水提铀材料中,由于偕胺肟官能团对铀酰
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铀是核电产业的关键基础资源,海水中有着十分丰富的铀资源,为满足人类日益增长的核电需求,迫切需要从海水中提取铀资源。在现有的众多海水提铀材料中,由于偕胺肟官能团对铀酰离子具有相对高效、高选择性、高亲和力的性能,基于偕胺肟官能团的海水提铀吸附剂表现出了较高的实际应用潜力,因此,开发可以充分展示偕胺肟官能团的新型吸附剂,有望推动海水提铀技术的实际应用。由于一些天然矿石纳米材料具有高比表面积、高机械强度、获取成本低廉等优点,这些天然矿石纳米材料在处理环境重金属污染中表现出较高的应用潜力。本研究结合天然矿石纳米材料和偕胺肟官能团的优良性能,分别制备了蒙脱石复合多孔聚丙烯偕胺肟纳米纤维吸附剂和双表面偕胺肟化埃洛石纳米管吸附剂,这两种吸附剂均表现出良好的海水提铀性能。利用蒙脱石(MON)吸水溶胀的性质,将MON作为制孔剂,经溶液气纺技术制备携带MON的聚丙烯偕胺肟纳米纤维并洗脱结合松散的MON得到了多孔聚丙烯偕胺肟纳米纤维SMON-PAO。相比于聚丙烯偕胺肟纳米纤维PAO,SMON-PAO纤维的最适提铀p H由7.0提升至8.0,更加接近真实海水的p H,这一性质有利于该吸附剂在海洋环境中应用;对SMON-PAO的比表面积测定发现,SMON-PAO纤维的比表面积高达95.7 m2g-1,远高于PAO纤维的比表面积;SMON-PAO的亲水性测试结果表明,该纤维具有良好的亲水性能,经0.08 s的测试,该纤维接触角降低为0°。吸附剂SMON-PAO的这些优良性质得益于MON的高亲水性、表面正电荷、以及多孔纤维高比表面积等性质。对碱处理后的SMON-PAO纤维在8 ppm的模拟海水(p H=8.0)中,经30小时的提铀测试可达1089.36 mg g-1的饱和吸附量;真实海水环境中经56天提铀测试,吸附量可达9.59mg g-1,结果表明,SMON-PAO纤维是一种优良的海水提铀材料。受埃洛石中空管状结构启发,在埃洛石纳米管内外双表面化学键合了大量偕胺肟官能团,制备了双表面偕胺肟化的埃洛石纳米管吸附剂AO-HNTs。对AO-HNTs的偕胺肟官能团负载量分析发现,其偕胺肟的浓度达3.57 mmol g-1;经13小时提铀性能测试,AO-HNTs在32 ppm模拟海水中饱和提铀量达456.24mg g-1;在自然海水环境中,AO-HNTs经过5天的测试即可达到5.70 mg g-1的提铀量,而经过30天的测试可到达9.01 mg g-1的提铀量,远短于偕胺肟高分子纤维吸附剂长达数月的饱和提铀时间。由于AO-HNTs海水提铀性能高、饱和提铀时间短、原料成本低以及高的重复使用性能,AO-HNTs用于真实海水提铀有望大幅降低海水提铀的经济成本。本研究结果表明,天然矿石纳米材料作为一种普遍存在的材料,其在海水提铀领域中的应用,对提升海水提铀性能、降低海水提铀成本和时间成本均有重要的意义。
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