【摘 要】
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在化学工业生产和处理过程中,含氯挥发性有机化合物(CVOCs)的排放对空气质量造成严重影响,进而威胁人类健康。因此,CVOCs的消除一直受到广泛关注,各国制定了严格的标准来控制
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在化学工业生产和处理过程中,含氯挥发性有机化合物(CVOCs)的排放对空气质量造成严重影响,进而威胁人类健康。因此,CVOCs的消除一直受到广泛关注,各国制定了严格的标准来控制其排放。催化燃烧方法因具有操作温度低、设备简单、转化效率高等优点,被认为是消除CVOCs污染的有效处理方法。本实验先采用等体积浸渍法和共沉淀法制备了Ce-Al2O3复合氧化物载体,接着用等体积浸渍法将贵金属Ru负载到载体上,制备了Ru/Ce-Al2O3 (IW)、Ru/Ce-Al2O3 (CP)系列催化剂以及Ru/Al2O3、Ru/CeO2和Ru/SiO2催化剂。以氯苯(CB)和二氯甲烷(DCM)为模型反应物,在固定床反应器中评价了催化剂的催化活性及稳定性,并初步探讨了催化燃烧的反应机理。主要研究结果如下:(1)用共沉淀法将Ce添加到Al2O3中提高了催化剂的酸性以及氧化性能,从而使得催化剂的活性提高,同时也提高了Ru催化剂催化Deacon反应的活性。通过比较副产物CHC13与Cl2的生成温度以及生成量得出,CHCl3是通过表面吸附的Cl物种在Ru活性位上进行氯代反应生成的。(2)在CB的催化燃烧研究中发现,Ru/CeO2催化剂活性最佳,在252℃可以达到90%。这可能是因为Ru/CeO2催化剂具有较好氧化还原性能,而且CeO2本身具有强的解离水的能力。从XRD和TEM的结果可以看出Ru在Ce02载体上分散度的很均匀。寿命实验结果表明Ru催化剂具有很高的稳定性。(3)根据国标法检测到在CB和DCM催化燃烧过程中,在温度高于250℃时有Cl2生成,反应物完全转化时的Cl2的选择性约为60%。Cl2的高选择性是因为Ru具有非常好的Deacon反应活性。在反应体系中添加水蒸气后,没有检测到有Cl2生成。
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