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随着人们对能源的需求不断增大,传统化石能源的储存量在急剧减少。绿色、环保、高效的氢能吸引了全世界的目光,被认为是未来一种重要的能量来源。氢气的安全贮存与运输以及低成本、高效率的制备是其广泛应用的前提。在储氢方面,传统的储氢方法具有耗能高、容器质量大等缺陷;在制氢方面,目前获取氢气的技术有生物质产氢、天然气裂化产氢、光催化分解水产氢和电解水产氢等。有研究表明,钴硼化合物在电化学储氢和电解水析氢领域的研究引起了科研工作者极大兴趣。本论文通过简单的球磨合成方法,制备出了非晶钴硼修饰的碳纳米复合材料。研究工作主要包括以下两方面的内容:1、通过高能球磨法制备了非晶钴硼化合物修饰的石墨烯(GR)杂化材料(Co-B-GR),并研究了 Co-B-GR材料的电化学储氢性能。首先我们将钴粉与硼粉在800 r下球磨15 h得到非晶钴硼前驱体,其次通过钠还原乙醇制备石墨烯,然后将钴硼前驱体与石墨烯在600 r下球磨5 h得到Co-B-GR杂化材料。该工作首先利用X射线光电子能谱(XPS),拉曼光谱(Raman),傅里叶变换红外(FTIR)光谱及透射电子显微镜(TEM,HRTEM)分析了 Co-B-GR的微观组分和结构。研究结果表明,非晶钴硼中的硼原子取代了石墨烯六元环中的碳原子,实现了非晶钴硼化合物与石墨烯的杂化。通过密度泛函理论(DFT)模拟计算,确定了 Co-B-GR材料的稳定结构模型,并从该模型出发模拟研究了 Co-B-GR材料的电化学储氢机理。电化学储氢测试及红外光谱分析证明了以上机制及Kubas增强吸附作用下Co-B-GR材料的不同氢吸附位点,并表明Co-B-GR材料的储氢容量可达710 mAh/g(2.68 wt%)。2、利用多壁碳纳米管作为“分子筛”,通过高能球磨方法制备了 Co2B单分子分散体,研究了所制材料的电催化析氢性能。首先我们将钴粉与硼粉在600 r下球磨15 h得到非晶钴硼前驱体,然后将钴硼前驱体与多壁碳纳米管在300 r球磨6 h,得到多壁碳纳米管层间插嵌Co2B单分子的复合材料。该工作利用X射线光电子能谱(XPS),拉曼光谱(Raman)和透射电子显微镜(TEM,HRTEM)分析了所制材料的微观组分和结构。结果表明Co2B分子插入了多壁碳纳米管层间,实现了 Co2B单分子分散体对多壁碳纳米管的层间插嵌(MWCNT/Co2B-M)。碳纳米管可看成是石墨烯卷曲而成的中空管状体,石墨烯片层两侧的对称的电子云不再对称,在多壁碳纳米管内部空间形成一个特异的电子环境,特异的电子环境对碳纳米管内部的催化剂分子的催化性能有良性调控作用。通过对Co2B单分子插嵌多壁碳纳米管层间的材料与非晶Co2B复合多壁碳纳米管的材料(MWCNT/Co2B)进行电化学析氢测试,结果表明,Co2B分子插嵌的MWCNT/Co2B-M材料具有更优异的电催化析氢性能,其起始析氢过电位为-83 mV,其阴极电流密度为10 mA/cm2时过电位为-116 mV,塔菲尔斜率为99 mV/decade。而MWCNT/Co2B材料的起始析氢过电位为-103 mV,其阴极电流密度为10 mA/cm2时过电位为-167mV,塔菲尔斜率为130 mV/decade。