非平衡等离子体转化低碳烷烃的研究

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低碳烷烃的等离子体转化技术随着石油资源的日益枯竭而受到国内外学者的广泛关注。本文进行了低碳烷烃转化合成烯烃和甲烷胺化合成有机胺的研究。在低碳烷烃转化制烯烃的研究中,考察了不同添加气(N2、He、Ar、H、NH3、O2、CO、CO2)在低碳烷烃(CH4、C2H6、C3H8)等离子体转化中对原料转化率和总烯烃选择性的影响;其中CO为最佳添加气,因此着重对CO-低碳烷烃体系的放电电流波形和等离子体区物种的发射光谱(OES)进行研究。在甲烷胺化反应的研究中,考察了不同反应器(单介质DBD、双介质DDBD、无介质、分支、Y形和T形反应器)对产物分布的影响。得到以下结论:1.纯低碳烷烃介质阻挡放电时,碳数越大,越容易被活化,在相同的放电条件下转化率越高,总烯烃选择性也越高。2.不同添加气在低碳烷烃转化中均存在最佳添加量,比较可得80%CO反应性能最佳,对应的低碳烷烃(甲烷、乙烷、丙烷)转化率分别增加了14.42%、17.61%和42.79%,总烯烃选择性分别增加了19.91%、25.00%和11.87%。3.纯低碳烷烃介质阻挡放电体系引入CO后,体系中检测到了激发态O*原子物种(777.5nm和844.7nm),这种O*物种能够促进C-H键的断裂,有利于烯烃的生成,同时示波器研究发现等离子体的电子密度显著增加,上述可能是CH4-CO体系中CH4有效转化的主要原因。4.甲烷胺化反应中,单介质DBD反应器中接地极材质对甲烷转化率和产物选择性的作用不同,其中铝箔做接地极时,甲烷转化率最高,且甲胺选择性也较高。管-管式和管-板式反应器可以显著提高甲烷转化率,但产物中无甲胺出现。Y形反应器和T形反应器对反应无显著作用。
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