骨科、齿科手术中有时需要在患处使用柔性高分子材料起填充或屏障作用,考虑到患处的创伤性,期望这种材料具备一定的抗菌性能,且可以长期缓慢释放抗菌药物。多孔聚四氟乙烯具有多孔性、优异的生物相容性、高度的化学稳定性和耐老化性,成为应用广泛的生物医用材料。然而,由于它具有极低的表面能,表现出疏水性,在药物负载和缓释领域中的应用受到限制。本文意在探究一种长效缓释多孔MSN@PTFE抗菌材料的制备方法,基于多孔聚四氟乙烯(Porous PTFE)的微米级孔洞结构和介孔二氧化硅纳米粒子(MSN)的纳米级规则孔道结构进行研究。选择七种不同微孔结构的多孔PTFE作为基底材料,分别是长岛形结点多孔PTFE、圆岛形结点多孔PTFE、均匀/不均匀蠕虫状孔洞多孔PTFE、5μm/3μm孔放射状纤维多孔PTFE、珊瑚状纤维多孔PTFE;以聚多巴胺(PDA)、聚乙烯醇(PVA)、聚苯乙烯磺酸钠(PSS)作为亲水剂,对多孔PTFE进行亲水改性,形成亲水涂层;以聚六亚甲基双胍盐酸盐(PHMB-HCl)作为抗菌药物,通过实验优选出最佳的亲水剂和反应条件;为进一步提高其药物负载能力,制备第二相MSN,利用压印法将其与亲水改性的多孔PTFE物理嵌合,形成具有微纳孔洞嵌套结构的多孔PTFE材料,共同负载药物起到长效缓释作用。采用SEM、TEM、EDS、ATR-FTIR、XRD、XPS、接触角分析仪、可见光分光光度计等测试方法对各组样品的结构形貌、成分组成、亲水性能、药物缓释时间进行了表征与分析,得出最佳的多孔PTFE孔洞结构和亲水改性条件。最后用三种数学方程和灰色系统理论GM(1,1)模型拟合实测药物缓释时间和释药量数据,优选出误差最小的模型,可以用来模拟药物缓释情况、预测药物缓释时间。研究结果如下:(1)通过将不同的亲水改性方法实施在多种多孔PTFE上,测量水接触角,得出亲水改性方法:PVA好于PVA-PSS好于PDA。对于长岛形结点多孔PTFE:采用PDA改性方法,水接触角由未改性的130°降低至改性后的86°,药物缓释时间由1h延长至68h,但PDA会使材料表面变为深褐色,不适合对颜色有要求的应用场合,因此考虑无色或白色的亲水剂;采用PVA改性方法,最佳改性条件是PVA 1%,GA 2%,反应温度70℃,反应时间2h,水接触角进一步降低至37°,药物缓释时间延长至140h,亲水涂层无色透明;采用PVA-PSS改性方法,测得表面水接触角为69.6°,亲水涂层为浅黄色,药物负载能力弱于PVA改性方法。(2)采用CTAB作为模板剂,TEOS作为硅源,制备了比表面积大(1206.712m~2/g)、孔容大(1.022cm~3/g)的MCM-41 MSN。在透射电镜下呈规则的圆球形,平均粒径为60nm、平均孔径为2nm。利用压印法将MSN与亲水改性多孔PTFE物理嵌合,制得具有微纳孔洞嵌套结构的多孔MSN@PTFE药物缓释材料。比较七种多孔MSN@PTFE-PVA的药物缓释时间可以发现,长岛形结点多孔PTFE作为基底材料时药物缓释时间最长,为176h,具有此消彼长的药物释放曲线。前8h,药物释放量达到50%,一周后,药物浓度仍大于最低抑菌浓度。(3)以长岛形结点多孔MSN@PTFE-PVA作为研究对象,将药物缓释时间和累积释药百分比代入四种数学模型进行线性拟合,进而研究药物的释放机制,通过计算可决系数R~2来判断模型的精度,从高到低依次为:灰色系统理论GM(1,1)模型、Higuchi模型二次曲线拟合方程、一级释放动力学模型二次曲线拟合方程、零级释放动力学模型二次曲线拟合方程。因此,灰色系统理论GM(1,1)模型的模拟值和实验值相差较小,可以用于多孔MSN@PTFE材料药物缓释过程的模拟和预测。