【摘 要】
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环境污染和能源枯竭两大问题是制约现代社会可持续发展的重要因素之一。光催化技术在应对这两大问题上具有良好的应用前景,石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种光催化剂,在光催化制氢、光降解污染物、光催化抗菌等方面均表现出优异的性能。然而,单一的g-C3N4存在比表面积小、可见光响应范围窄、电子-空穴对复合率高等缺陷,这些缺陷极大地限制了g-C3N4的实际应用。非金属元素掺杂是一种有效提升g-C3N4的光催化
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环境污染和能源枯竭两大问题是制约现代社会可持续发展的重要因素之一。光催化技术在应对这两大问题上具有良好的应用前景,石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种光催化剂,在光催化制氢、光降解污染物、光催化抗菌等方面均表现出优异的性能。然而,单一的g-C3N4存在比表面积小、可见光响应范围窄、电子-空穴对复合率高等缺陷,这些缺陷极大地限制了g-C3N4的实际应用。非金属元素掺杂是一种有效提升g-C3N4的光催化性能的方法。本文主要以g-C3N4和硫（S）掺杂氮化碳光催化剂为研究对象,以罗丹明B（Rh B）、抗生素耐药菌（ARB）——带有氯霉素抗性的大肠杆菌和抗生素耐药基因（ARG）——氯霉素抗性基因cat为模拟目标污染物,考察材料的光催化性能,主要研究内容如下:（1）采用简单的热聚合法制备不同比例的S掺杂氮化碳（X-SCN,X=1、1.5、2、2.5）,利用X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）、光致发光光谱（PL）和电化学测试等表征方法对g-C3N4和X-SCN的形貌、化学结构和光电化学特性进行分析。结果表明:不同比例S掺杂氮化碳并没有改变g-C3N4的类石墨相结构,而拓宽了可见光的光响应范围,降低了带隙值,减少了光生电子-空穴的复合率和更长的载流子寿命,提高了光催化性能。（2）研究了2-SCN光催化降解Rh B的动力学和机理。2-SCN对Rh B的降解率达到93.9%,其反应速率常数是纯g-C3N4的2.25倍。Rh B溶液的降解效率随着污染物浓度和p H值的增加而降低,光照强度的加强而升高,在催化剂的投加量为25 mg时Rh B降解效率最高,大于或者小于25 mg时降解效率被抑制。光催化降解Rh B的过程中起主要的自由基为h+和·O2-,且2-SCN连续循环使用五次后,Rh B的降解率仍能达到88.8%。与g-C3N4相比,2-SCN在降解Rh B上具有明显优势。（3）分析了2-SCN在光催化灭活ARB和ARG的效果和机理,2-SCN灭活率最高,达到98.5%,是纯g-C3N4的1.33倍;2-SCN灭活ARB随着光照强度的增加而提高,最优催化剂投加量为10 mg。最优实验条件下,大肠杆菌上携带的氯霉素抗性基因cat灭活率高达98.4%。灭活机理研究结果表明:材料光催化引起ARB细胞壁和细胞膜破裂,并引起细菌细胞蛋白质、脂质和多糖发生改变;自由基捕获分析得出引起ARB致死的主要自由基为e-、h+、H2O2、·O2-;五个循环的光催化灭活ARB证实2-SCN在光催化灭活ARB上可重复利用性高。
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