中原城市群典型城市细颗粒物中多环芳烃污染特征及来源解析

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本研究选取中原城市群中郑州市、安阳市和新乡市三个典型城市为研究对象,在2017年10月~2018年10月期间,选取典型月份采集四季PM2.5样品,研究大气细颗粒物(particlesofaerodynamic≤2.5μm,PM2.5)和PM2.5中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)的污染水平和时空分布特征,评估PAHs对人体的健康风险,并利用特征比值法、正定矩阵因子模型(PositiveMatrix Factorization,PMF)和化学质量平衡模型(Chemical Mass Balance,CMB)定性和定量识别郑州、安阳和新乡PM2.5中PAHs的主要污染源及污染源贡献率。
  研究结果显示,采样期间郑州、安阳、新乡PM2.5年平均质量浓度分别为93.0±54.6、84.9±41.7和79.6±53.9μg·m-3,分别为国家环境空气质量标准年均值(35.0μg·m-3)的2.7、2.4和2.3倍,三个采样点PM2.5日均质量浓度超标率分别为59.0%、57.4%和40.5%,四季浓度呈现冬高夏低的变化趋势。总多环芳烃(T-PAHs)年均值分别为郑州26.3±21.0ng·m-3、安阳41.6±33.3ng·m-3、新乡36.1±24.1ng·m-3,四季变化趋势一致:冬季>秋季>春季>夏季。
  苯并[a]芘(Benzo[a]pyrene,BaP)年均浓度分别为郑州(2.3ng·m-3)>新乡(1.6ng·m-3)>安阳(1.3ng·m-3),BaP毒性当量(BaP-TEQ)年均浓度新乡市(4.2ng·m-3)>郑州市(4.0ng·m-3)>安阳市(3.8ng·m-3),四季呈现冬季>秋季>春季>夏季的特征。PAHs通过呼吸、皮肤接触和摄入三种不同暴露途径对人体的致癌风险大多在10-5水平以下,个别单体多环芳烃对儿童和成年人的致癌风险在10-5~10-4之间,表明研究区域健康风险处于可接受水平内,其中摄入途径对人体健康危害最大。多种多环芳烃中,BaP的致癌风险和非致癌风险水平最高。
  PMF结果显示,煤炭燃烧对郑州、安阳和新乡PM2.5中PAHs的贡献分别为38.1%、45.6%和32.7%,机动车排放源的贡献为32.3%、28.9%和28.0%,生物质燃烧源的贡献为13.9%、15.1%和21.1%,工业源的贡献为15.5%、11.9%和18.2%。CMB结果显示,郑州、安阳和新乡三个采样点煤炭燃烧源的贡献分别为38.0%、38.9%和29.3%,机动车源贡献32.7%、27.4%和32.7%,生物质燃烧源贡献8.0%、12.4%和17.4%,工业源贡献18.1%、15.1%和8.9%。从源解析结果可知,煤炭燃烧和机动车排放是研究区域PM2.5中PAHs最大的污染源,生物质燃烧源和工业源的贡献相对较小。
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