硅基介孔材料氨基酸改性及其对重金属离子的吸附性能研究

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本论文以硅基介孔材料SBA-15为研究对象,用不同种类的氨基酸对此介孔材料进行改性,研究改性后的介孔材料对重金属离子的吸附性能。首先以正硅酸四乙酯为硅源,三嵌段共聚物P123为模板剂,合成具有较高比表面积,有序可调的孔道结构和表面易于进行化学改性的硅基介孔分子筛SBA-15。然后将3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)嫁接到介孔材料SBA-15上,得到氨基功能化的介孔材料NH2-SBA-15。再采用后移植法分别将L-甲硫氨酸(L-Methionine,简写为Met),L-半胱氨酸(L-Cysteine,简写为Cys)和L-组氨酸(L-Histidine,简写为His)嫁接到NH2-SBA-15上,分别得到改性后的介孔材料Met-SBA-15,Cys-SBA-15和His-SBA-15。对实验过程得到的介孔材料SBA-15,NH2-SBA-15, Met-SBA-15,Cys-SBA-15和His-SBA-15进行表征,表征的方法有透射电镜(TEM),X-射线衍射(XRD),红外光谱分析(FT-IR),N2吸附-脱附曲线,热重分析(TGA)。通过对这一系列的表征进行分析,结果表明,氨基和氨基酸已经成功地接枝在介孔氧化硅的内壁,并且功能化后介孔材料保持原分子筛的高度有序结构并且具有一定的稳定性。对功能化的介孔材料进行选择和吸附性能研究实验,采用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)对吸附前后的溶液进行金属离子浓度测定。结果证明,用L-甲硫氨酸和L-半光氨酸改性后的介孔材料Met-SBA-15和Cys-SBA-15对Hg(Ⅱ)具有良好的吸附性。在pH=5.0时,40mg吸附剂Met-SBA-15在50mL100mg/L的Hg2+溶液中,当反应时间为20min时,反应达到平衡,此时平衡吸附量为88.7mg g-1。在pH=2.1时,40mg吸附剂Cys-SBA-15在50mL100mg/L的Hg2+溶液中,当反应时间为20min时,反应达到平衡,此时平衡吸附量为72.8mg g-1。L-组氨酸功能化后介孔材料His-SBA-15对Ni(Ⅱ)具有选择吸附性。40mg吸附剂在pH=3.1,对浓度约为100mg/L的Ni2+溶液的平衡吸附量为67.2mg g-1。此外,进一步进行对各个吸附过程的动力学研究。研究表明,根据假二级方程计算得到的qe,cal值均比假一级方程与qe值更接近,且其相关系数的平方R2大于0.9000。因此,动力学假二级方程比假一级方程能够更好地描述氨基酸改性的硅基介孔材料对金属离子的的动力学吸附过程。
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