负载型二氧化钛P25催化剂的制备及其光催化固氮性能研究

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上世纪以来,合成氨工业的崛起为解决世界人口增长带来的粮食危机问题带来曙光。如今,80%的化肥都来自于合成氨工业(Haber-Bosch反应)。该反应过程耗能巨大,且排放大量CO2。据统计,每年合成氨工业消耗的天然气总量占全球总消耗量的3%,能源方面消耗量占世界总能耗的1%,温室气体排放量也高达世界总排放量的1%。因此,开展可持续发展的合成氨技术无疑成为21世纪科研界亟待解决的重大难题之一。众多科研工作者尝试改进催化剂并利用光催化、热催化、电催化、光电催化等方式在温和条件下合成氨。其中光催化和自然界光合成过程相似,都是利用太阳能在室温光照条件下进行多相催化反应。本论文将光催化技术引入合成氨工艺,利用太阳能这种理想的绿色能源,可使H2和N2通过反应N2(g)+3 H2(g)→2 NH3(g)在室温条件下不加额外的热能输入获得NH3。主要研究内容如下:第二章以RuCl3水溶液为前驱体,二氧化钛P25为载体制备不同质量比(分别为0%、1%、2.5%、6%、10%)的贵金属Ru负载P25光催化剂。利用HRTEM、XRD、FTIR、Raman等表征技术分析物质结构,确定催化剂的尺寸大小和分散状态;利用UV-Vis、PL、EIS等检测方法验证负载贵金属Ru后半导体催化剂的载流子分离效率提高;通过比色法和离子色谱法检测手段对光催化固氮反应的产物定量分析,证明负载金属Ru后催化剂固氮性能提升,催化剂在连续8小时光反应后产氨量高达419μmol/L/g。第三章以MAX为前驱体,通过氢氟酸(HF)刻蚀后得到二维层状结构的MXene材料,以经典光催化剂二氧化钛P25为载体制备不同质量比(分别为0%、2%、4%、6%、8%)的MXene负载P25光催化剂探究其在常温常压光催化条件下的固氮性能。通过SEM、XRD、FTIR、Raman等表征手段确定MXene和P25的形貌和结构特征;利用UV-Vis、PL、EIS等测试手段证明负载MXene后催化剂载流子分离效率提高;利用离子色谱确定产氨含量证明MXene有助于增强固氮性能。随着MXene负载量增加,固氮性能提高,当负载量达到6%时,固氮性能最优,产率达到150μmol/g/L。
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