Au-Fe3O4构建的非均相Fenton体系处理难降解有机物的研究

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高级氧化技术中的Fenton技术以其高效的反应速率、彻底的氧化程度以及易于操作等优势在水处理领域日渐受到更广泛的重视与越来越多的实际应用,但是传统Fenton技术在处理有机污染物的实际应用中难以避免诸如产铁泥量大、铁泥絮体去除难、氧化剂消耗多和催化剂流失浪费等弊端,因此亟需对传统Fenton技术进行改造,开发出一种新型Fenton体系使之既具有Fenton法的强氧化和高效率等功能又能回避上述传统Fenton技术的主要缺陷。本课题在国家自然基金课题“纳米颗粒在污水中动态表面特性及对生物处理系统影响机制研究”(51078102)的资助下,制备了纳米级金负载的四氧化三铁催化剂,并以此催化剂构建非均相Fenton体系,考查该体系对难降解有机污染物的反应效率、反应规律等,并在充分的实验研究基础上探讨其反应机理。本研究使用新型共沉法制备金复载的四氧化三铁催化剂Au-Fe3O4,通过对此催化剂进行XRD、BET及VSM表征,分析了催化剂的物相组成,得到了催化剂比表面积及平均孔径的相关信息并证明此催化剂具有稍弱于Fe3O4的良好铁磁性质,通过外加磁场可实现回收。实验中制备不同比例金复载的催化剂并根据催化降解效率等情况确定1.0wt%金复载催化剂为最优。将催化剂应用到非均相Fenton系统,进行了一系列实验对其催化降解顽固有机物的能力进行考查。首先采用对硝基苯酚(PNP)作为目标物,研究Au与非均相Fenton协同催化的优势,发现反应30min内即可实现底物大于90%的转化反应,90min获得大于65%的TOC去除;研究了不同反应条件(如pH值、H2O2投量、催化剂剂量等)对催化效率的影响,认为底物转化效率在酸性条件下显著但过酸条件下如pH=2.0时则受到抑制,在一定范围内随H2O2浓度的升高而加快,H2O2与PNP摩尔比为20:1时降解效果最好;PNP初始浓度介于1.0mg/L至200mg/L之间的几组实验证明此体系催化剂可有效处理一定浓度范围的有机物等;实验中对罗丹明B的降解也进行了研究,亦获得良好降解效果;回收实验发现在五次连续重复利用下均有良好的降解效果和金属离子浸出情况;最后对此非均相Fenton系统中底物降解的机理进行了探讨。本课题通过实验研究证明了Au-Fe3O4构建的非均相Fenton体系具有高效氧化、催化剂可重复利用和处理有机物对象广泛的优势,具有很高的应用价值。
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