新型功能化离子液体的合成及其用于酸性气体捕集的研究

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近年来,化石燃料燃烧释放大量的酸性气体,如CO2、NO和SO2等,由于其已经严重危害到全球环境、人类健康,以及阻碍了经济的发展而引起了全球的广泛关注。针对酸性气体处理问题,气体捕集法是化学方法中效果较好且发展前景较好的方法之一。其中,常采用离子液体(ILs)作为良好的吸收剂,其主要原因在于离子液体具有一系列优良的特性,如蒸气压低、溶解性强、液程宽、结构可调等。采用离子液体对酸性气体进行捕集,可以有效控制环境中酸性气体的排放。本文的主要研究内容为:(1)提出了 一种羧酸型功能化离子液体用于NO捕集的策略。合成了 一系列可调控的碱性离子液体,用于NO的吸收研究。通过调节羧酸型离子液体的碱性,实现了 NO的高效可逆捕集。实验表明,在30 ℃和1 bar的条件下,[P66614][CCl3COO]对NO的有效吸收容量为3.00 mol/mol,脱附残留为0.50 mol/mol。此外,也实现了 NO的可逆循环,结合吸收实验、DFT计算、TGA分析、FT-IR及NMR谱学验证,表明羧酸型功能化阴离子实现了 NO的高效可逆捕集,其机理为羧基氧原子为两个作用位点,和NO结合,形成O2N2-O-C-O-N2O2。(2)通过一系列实验方法和手段对羟基苯甲酸型离子液体吸收CO2和SO2的行为进行深入研究。采用离子液体合成方法,依次合成邻、间、对位的羟基苯甲酸单阴离子和双阴离子。通过吸收数据、吸收曲线分析以及DFT计算等,指出羟基苯甲酸型功能化离子液体具有良好的吸收效果,且双阴离子吸收容量大于单阴离子吸收容量,体现了双阴离子的高效捕集,为CO2和SO2的高效捕集提供了新思路。
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