基于类石墨相碳化氮或石墨烯复合材料的制备及其性能研究

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近年来,碳材料和碳氮材料被广泛应用于光催化,电催化,电极材料等方面,它们具有制备简单,吸附能力强等优点,但也由于其导电能力较差,对可见光的利用效率不高,不易于回收等缺点限制了其应用,因此,选择合适的材料进行复合或掺杂将有助于开发新型的碳材料或碳氮材料催化剂。本研究主要采用了加热冷却聚合法制备出3D g-C3N4-琼脂(agar)气凝胶,原位聚合法制备出g-C3N4-聚苯胺(PANI)复合光催化剂,通过简单绿色的水热法制备出的3D石墨烯-聚苯胺(RGO-PANI)复合物;并通过X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、N2吸脱附、紫外可见漫反射光谱(DRS)、瞬态稳态荧光光谱(TR-PL)、光电流响应(PC)、电化学交流阻抗图谱(EIS)等对光催化剂的晶型结构、化学结构、微观形貌、比表面积、能带结构、光学性能以及电化学性能进行表征;通过在模拟可见光下降解目标污染物盐酸环丙沙星,土霉素,亚甲基蓝,罗丹明B等模拟废水,用来评价制备出的催化剂的光催化性能,本研究为类石墨相碳化氮以及石墨烯光催化剂的开发以及在抗生素废水和染料废水处理中的应用提供了新的思路和理论基础。主要研究内容和结论如下:(1)3D g-C3N4-agar气凝胶复合材料的制备、表征及光催化性能的研究:以琼脂和g-C3N4为原料,采用加热-冷却聚合工艺得到g-C3N4-agar复合气凝胶,该复合气凝胶材料由于具有三维网状结构,显示出优异的吸附性能。在吸附和光催化降解的协同作用下,3D g-C3N4-agar可有效去除废水中的有机污染物。其中,在模拟太阳光下,60%g-C3N4-agar光催化剂对模拟亚甲基蓝染料废水及盐酸环丙沙星抗生素废水具有最优的降解性能。(2)g-C3N4-PANI复合光催化材料的制备、表征及其光催化性能的研究:以g-C3N4与苯胺为原材料,通过在冰浴下用原位聚合法合成g-C3N4-PANI复合材料。实验结果表明:不同PANI含量的复合光催化剂降解效果不同,并且通过光电流和电化学交流阻抗谱可分析出g-C3N4-PANI均具有良好的光响应和电化学性能,与此同时,通过紫外可见漫反射谱图可得出,与纯g-C3N4相比,g-C3N4-PANI在可见光区的吸收明显增强,这也是光催化性能提高的主要原因之一。其中,质量分数为5%PANI的复合光催化剂降解性能最好。除此之外,还对5%PANI的光催化产氢性能进行了探究,第四个小时内产氢量达到了最大值163.21μmolh-1g-1。(3)3D RGO-PANI气凝胶材料的制备、表征及光催化性能的研究:采用改进的Hummers方法制备石墨烯,化学氧化还原聚合法制备聚苯胺,然后用水热法制备出RGO-PANI复合物,通过调节石墨烯和聚苯胺的比例,水热还原的温度,反应时间等方面来调控样品的孔隙结构,机械性能,吸附性能等。实验结果表明,在150℃,反应24h条件下制备出的石墨烯:聚苯胺=1:1时,光催化降解效果最好。除此之外,还评估了不同比例该催化剂吸油性能。其中石墨烯:聚苯胺=3:2,对真空泵废油的吸附能力最好。
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