基于双信号策略的电化学核酸适体传感器研究

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疾病标志物通常是指一类具有特异性的生化指示剂,其可以作为疾病诊断、疾病监测以及药物筛选等的重要依据。然而大多数的疾病标志物在人体中含量极低,因此很难对实际样品中疾病标志物准确检测,这种情况极大地制约了疾病标志物检测在临床实践中的应用。电化学核酸适体传感器(E-AB)因具有了高的灵敏度、强的特异性、快的响应速度、易于微型化和集成化等特点被广泛应用于分析检验中。本文以检测实际样品中超低浓度疾病标志物为目的,通过设计不同的双信号策略建立了两种双信号E-AB以实现对溶菌酶的便捷、快速、精准检测。这对于一些重大疾病的病前预防、早期诊断及治疗监测等方面具有十分重要的意义。本研究设计了一种结合“signal-on/signal-off"和“labeling/label-free”的策略构建的E-AB用于对溶菌酶的高灵敏与选择性检测。首先,将二茂铁修饰在单链DNA上作为一个电化学信号标记物以提供“signal-on”的信号;其次,带正电的六氨合钌离子通过静电作用吸附在带负电荷的DNA磷酸骨架上作为另一个电化学信号标记物以提供免标记的“signal-off’的信号。与单信号相比较,双信号的叠加(|AIRuHex| +△IFc)提高了该传感器对溶菌酶检测的灵敏度,检测限达到0.8 pM。基于将金属纳米颗粒的比色检测方法“嫁接”到电化学检测平台上的策略,本研究设计了一种可以用于检测溶菌酶的传感方法。为了实现该“嫁接”过程,我们首先制备了一种基于目标物引发下DNA-金纳米颗粒传感单元聚集的比色核酸适体传感器,之后将该检测原理“嫁接”到电化学平台上制备出操作简便、灵敏度高和稳定性好的E-AB。与比色核酸适体传感器(线性范围:5nM-500nM;检测限:0.9nM)相比,制得的E-AB线性范围更宽(1pM-10nM),检测限更低,可达到0.3 pM。
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