【摘 要】
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随着社会的快速发展,大气中的二氧化碳浓度急剧上升并引发了全球变暖等一系列气候问题,而二氧化碳捕集、利用和封存技术是应对这一问题的有效手段之一。固态吸附法因其设备易
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随着社会的快速发展,大气中的二氧化碳浓度急剧上升并引发了全球变暖等一系列气候问题,而二氧化碳捕集、利用和封存技术是应对这一问题的有效手段之一。固态吸附法因其设备易改造、能耗低等优点成为研究的热点,而寻找一种高效易获取的固态吸附剂至关重要,在众多种类的吸附剂中胺基固态吸附剂因其优良的性能受到了广泛关注,但是关于胺基固态吸附剂连续循环捕集工艺的研究却很少。本文利用介孔硅胶浸渍有机胺材料制备得到胺基固态吸附剂,通过材料基础性能测试、理论计算和实验研究,对其二氧化碳吸附捕集行为进行了较为系统性研究。首先,以介孔硅胶为载体,物理浸渍四乙烯五胺(TEPA)和不同分子量的聚乙烯亚胺(PEI)制备了一系列胺基固态吸附剂,并对所有固态吸附剂进行材料结构和二氧化碳吸附能力的研究,分析了胺基材料种类和胺基负载量对材料二氧化碳吸附性能的影响。胺基固态吸附剂MS-PEI600-30由于保持了良好的孔道结构,并能提供充足的化学吸附位点,而获得了最高的二氧化碳吸附量,可到达1.97 mmol/g。其次,基于介孔硅胶和胺基固态吸附剂MS-PEI600-30在25℃下的吸附等温线,构建了真空变压吸附理论计算模型,并研究了CO2浓度、真空压力、烟气增压比(进料CO2分压)和吸附床层未使用率等系统参数对固态吸附剂的二氧化碳捕集效果和能耗的影响。结果表明,胺基固态吸附剂第二定律效率略低于普通介孔硅胶,但是其在二氧化碳吸附量上具有明显优势。在低CO2浓度或低进料CO2分压下胺基固态吸附剂具有相对较好的捕集效果。最后,通过搭建单塔四步法真空变压吸附试验台,对胺基固态吸附剂二氧化碳捕集特性进行了实验研究。研究发现,由于再生方式和吸附特性的限制,胺基固态吸附剂在真空变压吸附过程中的二氧化碳捕集效果并不理想,工作吸附量仅为5.13 g-CO2/kg。减小模拟烟气的进气流量或者增加进料吸附时间可以使胺基固态吸附剂的工作吸附量略有上升。
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