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随着便携式电子设备的需求不断增长,柔性、可穿戴、可折叠和小巧的电子产品相继出现,为其提供能量的储存器件轻、薄、柔等方向发展。另外,不断恶化的能源和全球变暖问题急需开发清洁和高性能的储能装置。在众多储能器件中,超级电容器,尤其是柔性固态超级电容器由于充放电速度快、功率密度高、循环寿命长、安全环保和力学性能优良(可在任意变形时仍保持良好的电化学性能)等优点而引起广泛关注。提高器件的储能密度和增强器件承载柔性变形的能力是柔性超级电容非常重要的研究方向。其储能密度可以通过提高电极材料的比电容、设计非对称型超级电容器来提升,而器件柔性变形能力的改善则需要优化电极结构和器件结构。电极材料作为超级电容器的重要组成部分,担负着能量存储和实现器件柔性可穿戴等多重功能,结构与形貌设计对其电容性能有着十分重大的影响。基于以上分析,本文中首先使用石墨烯纸作为柔性基底和集流体来实现无粘合剂柔性电极的合成,通过简单易行的电沉积和氨气退火处理,制备了负载在柔性石墨烯上(GP)的多孔Ni-Co-N纳米片(Ni-Co-N/GP)。制备的杂化多孔电极具有较高的电子导电性和较大的比表面积,有利于离子扩散和电化学反应。与NiCo2O4/GP,Ni3N/GP和CoN/GP相比,Ni-Co-N/GP展现出卓越的电化学性能,在4 A g-1的电流密度下比电容高达960 F g-1,5000个充放电循环后电容保持率为95%。此外,通过电化学氧化制备的具有更多缺陷和氧官能团的氧化石墨烯物纸作为阴极与Ni-Co-N/GP组装成纸基固态不对称超级电容器。该器件在0.15 W cm-3的功率密度下,能量密度达4.78 mWh cm-3,8000圈循环后,比电容的保持率为89%。该器件还展现出极好的柔性和可裁剪性,在弯曲不同角度后几乎没有电容损失,且裁剪部分还能继续正常工作。通常来说,碳材料具有比较高的比表面积,但是碳材料的比电容数值远低于电池和赝电容材料,结合碳材料与赝电容材料的优点制备高性能的电极是超级电容器的重要研究方向。本文提出了一种可行的策略合成了一种由Ni纳米颗粒嵌入N掺杂的碳纳米管(Ni@NCNTs)、锚定在Ni@NCNTs的碳化钼(MoC)纳米团簇以及Ni@NCNTs和碳布碳纤维(CC)之间的MoC纳米颗粒界面组成的多功能柔性超级电容器电极(MoC/Ni@NCNTs/CC)。作为阳极,得益于高电导率,高表面积和碳层包覆的镍以及各组分的协同作用,该电极在5 mV s-1时显示出1210 mF cm-2的高比电容,并且连续8000次循环后,具有初始电容的91.7%的保持率。此外,作为阴极,该电极具有很高的比电容(在10 mV s-1时为338 mF cm-2)和优异的倍率性能(在200 mV s-1时为262 mF cm-2),8000个周期充放电后电容还保持初始值的95.3%。由两块MoC/Ni@NCNTs/CC组成的柔性超级电容器具有高能量密度(功率密度为2.4 mW cm-2时为78.7μWh cm-2)和出色的循环稳定性(在8000次循环后约91%的容量保持率),此外,MoC/Ni@NCNTs/CC还是一种很好的电加热材料,只需要3 V的直流电压,在5秒内材料即可被加热到170°C,该固态柔性超级电容器与MoC/Ni@NCNTs/CC电极结合到在一起成为自加热柔性设备,可以为人体保暖。