由SiCl4制备多晶硅的大气压等离子体化学气相沉积及发射光谱诊断

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近年来,随着传统能源的日趋枯竭,可再生光伏能源快速发展,其原材料多晶硅的需求也因此猛增。与此同时,多晶硅生产过程中的副产物四氯化硅的安全处理及环保问题也越来越受到人们的重视。本论文以SiCl4为前驱体直接制备多晶硅,并采用具有应用优势且在近些年颇受关注的大气压等离子体化学气相沉积法,有效的利用了多晶硅工业的副产物,为安全、环保、低成本生长多晶硅探索了新的途径。1)本论文首先考察了大气压下采用不同的放电电源,即正脉冲高压电源、8 kHz交流高压电源、100 kHz交流高压电源及双源(正脉冲+100 kHz交流高压电源)放电,对等离子体化学气相沉积制备多晶硅的影响。XRD及Raman表征结果表明,在正脉冲高压和8 kHz交流高压电源放电条件下制备的样品为无定形硅,而采用100 kHz交流高压电源及双源放电时制备的样品为多晶硅,由SEM看出,双源放电制得的样品粒径稍大。EDX能谱显示,制得的多晶硅样品主要为硅元素,含有微量的氯残留。在100 kHz交流高压电源及双源放电情况下,分别考察了He稀释气、H2分压、SiCl4分压、放电功率及气体流速对制备多晶硅的影响。2)对由SiCl4制备多晶硅的大气压等离子体化学气相沉积过程,采用发射光谱法进行了诊断。对H2+SiCl4放电体系,分别考察了不同频率交流电源、He稀释气流量、H2分压、SiCl4分压及放电功率下发射光谱的变化。并选用发射光谱图中Balmer系H原子Hα(656.6 am)和Hβ(486.1 nm)的两条谱线对H原子的激发温度进行了计算和讨论。采用内标法对不同放电功率下H2体系中的H原子数密度及H2分子解离率进行了定量测定。在等离子体化学气相沉积过程中,观测到强的激发态Si*跃迁谱线[288.2 nm,3s23p21D)-3s23p4s(1P°)]。由此推测等离子体激发分解SiCl4产生的激发态Si*是沉积形成多晶硅的重要活性物种。
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