近年来,氰根桥连的低维分子基材料,包括单分子磁体(SMMs)和单链磁体(SCMs),已经引起人们的广泛关注。在大量的具有高配位能力的氰基前驱物中,我们注意到金属化的三氰构筑单元可以与多种金属离子连接而形成各种结构类型,包括大量的零维多核化合物以及一维链。它们中的一些有希望成为单分子磁体和单链磁体。在该领域中另一个重要的研究方向就是制备磁性可调的分子磁体。该类材料的磁性可以通过外界刺激,如光、热、压力和客体分子进行调控。这是非常有意义的,因为磁性可调的分子磁体可以用作未来的分子记忆和存储器件。此外,通过外界刺激研究物质磁性变化可以更清晰的理解该类材料的性质。本论文即是沿着这两方面开展了以下几方面工作：1.依据[Fe(L)(CN)3]-(L=Tp,pzTp,Tp*)作为三氰构筑单元并且以咪唑、N-甲基咪唑、4-氰基吡啶、3-氨基吡啶、苯并咪唑、2,2’-二吡啶胺、1,10-邻菲罗啉、2,2’-联吡啶、2-乙酰吡啶肟、三乙烯四胺以及三(2-氨乙基)胺等作为第二配体,与金属M2+离子(M=Ni(1-5),Cu(6),Mn(7),Fe(9,10,12-15,17),Co(8,11,16,18))组装,合成了18种新型的氰基桥连多核化合物,同时对其进行结构及磁性研究。其中化合物1-9为三核结构,化合物10-12为线性四核结构,化合物13-16为分子四方结构,而化合物17,18为肟桥连的三核结构。磁性研究表明化合物1,2,4-6,10,16,17等分子内存在铁磁性相互作用,化合物3,8分子内存在弱的反铁磁相互作用。此外,化合物17分子内存在两步弛豫过程,具有单分子磁行为。2.依据[Fe(L)(CN)3]-(L=Tp,pzTp,Tp*)作为三氰构筑单元并且以N-甲基咪唑、4-苯乙烯基吡啶、(1R,2R)-1,2-环己二胺以及配位的溶剂分子作为第二配体,与金属M2+离子(M=Cu(20,21),Fe(22,23,25),Mn(24),Co(26,27),Ni(19,28,29))组装,合成了11种氰基桥连一维链状化合物,同时对其进行结构及磁性研究。磁性研究表明化合物19-23链内存在铁磁性相互作用,具有单链磁行为。化合物24-26链内存在反铁磁相互作用,而化合物27链内存在铁磁性相互作用。此外,化合物28分子内存在两步弛豫过程以及三维磁有序,该行为对研究有限尺寸链到无限尺寸单链磁体以及三维磁有序提供了一个罕见的模型。化合物29分子内存在的一步弛豫进一步确定了化合物28的低温弛豫过程是通过有限尺寸引起的。3.依据[Fe(L)(CN)3]-(L=Tp,pzTp)作为三氰构筑单元并且以N-甲基咪唑、4-苯乙烯基吡啶以及4-吡啶醛肟作为第二配体,与金属C02+离子组装,合成了4种氰基桥连{Fe2Co}(30-33)异金属化合物,同时对其进行结构及磁性研究。化合物30分子内存在可逆的热和光诱导的电子转移。同时,该化合物还存在由极性到非极性的转换,而这种转换是由于Fe和Co离子间发生电荷转移而引起的。化合物31是一个易于制备的Fe2Co双之字链,并且在升温和降温过程中展现了金属到金属的电荷转移(MMCT)在230K,这种电荷转移诱导的自旋态改变发生在金属Co离子和一个Fe离子之间。通过光诱导抗磁性的FeⅡLS(μ-CN)CoⅢLS单元到顺磁性的FeⅢLS(μ-CN)CoⅡHS单元的转换,一个光开关的单链磁体被成功制备出来。这种磁性的改变是由电荷转移以及Co离子中心的自旋态改变引起的。化合物32是一个易于制备的氰基桥连Fe2Co双之字链并且具有单链磁行为。化合物32经过加热脱水得到化合物33。该化合物展现了可逆的温度诱导的电荷转移并且具有单链磁行为。