北方典型城市主要大气污染物排放特征及PM10、PM2.5来源与解析

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本论文以焦作市作为研究对象,通过大量统计调查和大量采集大气颗粒物PM10和PM2.5样本,利用精密的仪器分析、化学分析和统计学方法对样本化学组分分布特性进行研究,建立了焦作市2015年大气污染物排放源清单,构建了本地污染源排放源谱和受体成分谱,讨论了主要大气污染物的来源特征,并通过源清单、受体模型和在线解析的方法估算了不同排放源对PM10和PM2.5的贡献,对其结果做了对比分析,主要结论如下:(1)根据焦作市化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、废弃物处理源、扬尘源、储存运输源、溶剂使用源、移动源(非道路移动源和道路移动源)、农业源、废弃物处理源和其他排放源等十类污染源的大气污染物源排放清单的初步测算结果,2015年焦作市各类污染物的排放总量分别为SO2:75128.9吨、NOX:137672.8吨、CO:470837吨、PM10:60095.3吨、PM2.5:37062.6吨、BC:3199.9吨、OC:3607.2吨、VOCS:47455.8吨和NH3:32159.2吨。根据各行业排放源对焦作市区域排放总量的贡献情况可以看出,SO2主要排放源是化石燃料固定燃烧源,其排放贡献率为98.42%。其中电力生产、民用燃烧,贡献率分别达37.84%和20.32%。;NOX主要来源为化石燃料固定燃烧源,其次是道路移动源,其排放贡献率分别为68.87%和28.48%;VOCS的第一大排放源为道路移动源排放,贡献率为38.35%,主要来源于机动车的尾气排放,第二大排放源是有机溶剂使用源,排放贡献率为36.32%,从溶剂使用源的行业看,VOCS排放的首要行业为涂料与油墨制造业,其次是橡胶制品业;NH3首要排放源为农业源,贡献率为89.53%,其中农业源中贡献较大的是畜禽养殖和氮肥使用;PM10的首要排放源是固定燃烧源,其次是扬尘源、工艺过程源和生物质燃烧源,排放贡献率分别为26.68%、26.53%、26.25%和11.86%;PM2.5首要排放源是工业过程源,其次为固定燃烧源、生物质燃烧源和道路移动源,其PM2.5的排放贡献率分别为36.82%、34.40%、10.05%、9.42%,工艺过程源中,有色金属冶炼和压延加工业占总排放量的22.24%,主要是铝业的排放,其次是非金属矿物制品业,占总排放量的8.97%,主要是水泥行业的排放。焦作市二氧化硫排放主要集中在马村区,比例占42.11%(27731.9吨);其次是解放区(13.07%,8603.4吨)、山阳区(9.63%,6338.5吨)、沁阳市(9.16%,6030.0吨)、武陟县(7.59%,4998.1%)和中站区(7.12%,4868.4吨);氮氧化物排放也主要集中在马村区,占比57.09%(34770.3吨);其次是山阳区(9.62%,5857.1吨)和解放区(9.59%,5837.8吨),各区县的的氮氧化物大部分都来自于工业源(比例均超过58.9%);烟(粉)尘排放也主要集中在马村区,占比36.81%(8861.9吨);其次是修武(16.56%,3986.4吨)和沁阳市(11.77%,2833.4吨)。各区县的烟(粉)尘大部分都来自于工业源(比例均超过68%)(2)通过源和受体的采样分析,得出了源和受体样品成分谱。经PMF受体模型解析得出焦作市各类源对PM10的贡献率依次为:燃煤散源26%、扬尘24%、工业工艺源17%、机动车尾气13%、燃煤固定源10%、生物质燃烧5%。前6大污染源贡献比值总和为94%,其他6%可能来源于餐饮、农业源等。燃煤源整体贡献率36%。各类源对PM2.5的贡献率依次为:燃煤散源28%、工业工艺源23%、生物质燃烧12%、机动车尾气11%、扬尘10%、燃煤固定源9%。前6大污染源贡献比值总和为93%,其他7%可能来源于餐饮、农业源等。燃煤源整体贡献率37%。(3)根据在线SPAMS解析结果可得:焦作市各类源对PM2.5的污染源依次为:燃煤源32.6%、工业工艺源24%、机动车尾气16.6%、扬尘源13%、二次无机源9.7%、生物质燃烧3%。在线捕捉到的2次重污染过程燃煤源贡献率稳居第一,工业工艺源和机动车尾气贡献率各占一次第二。(4)通过对比焦作市和国内其他城市PM2.5来源解析结果,燃烧源对于焦作的贡献相对其他城市来说高于其他源,与柳州、南京和济南相似,工业工艺源与其他城市比较接近,机动车的贡献略低于其他城市,扬尘源和生物质燃烧源对焦作市也有一定的贡献。(5)燃煤源对焦作市大气污染影响最大,对PM10和PM2.5来源的贡献均为最高;对PM10的贡献率扬尘源、工业工艺源分占第二、第三位,机动车尾气和生物质燃烧位次随不同方法而不同,分占第四或第五;对PM2.5的贡献率从第二到第五位依次是工业工艺源、生物质燃烧、机动车尾气、扬尘,不同方法对此解析所得相同,说明与PM10相比,各类源对PM2.5的贡献率大小和占比位次相对稳定。扬尘源对PM10的贡献高于PM2.5,而生物质燃烧和工业工艺源对PM2.5的贡献高于PM10
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