Ce3+,Nd3+:YAG晶体中Ce3+向Nd3+能量传递的研究

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Nd3+:YAG是现阶段应用最广泛的商用激光材料,其近红外发光在激光、光纤通讯等领域扮演着重要的角色。用Nd3+:YAG激光晶体制成的激光器具有阈值低,能够在室温下进行长脉冲、高重复频率、连续和倍频等操作的优点。虽然Nd3+:YAG激光晶体很多方面的性能优良,但是因为Nd3+在YAG中分凝系数小(约0.21),掺杂量最多约为1%,使得某些波段的发光效率仍然很低,这就限制了该晶体在应用方面的拓展和多种优良特性的发挥。另一方面,Nd3+离子的近红外发射源于它的f-f跃迁,而f-f跃迁是部分禁戒的,通常只有较低的直接激发效率和很长的荧光寿命,不能高效利用光泵能量。鉴于此,本文对Nd3+:YAG晶体中掺入Ce3+离子敏化剂来提高其红外波段发光效率的可能性进行了探索性研究。选用Ce3+离子做敏化剂的原因在于:Ce3+离子有效激发态处于5d壳层,基态处于4f壳层,d-f跃迁是偶极允许的,因此Ce3+的光吸收能力和荧光发射效率要比基于f-f跃迁的Nd3+离子高很多;另外,Ce3+离子的发射带与Nd3+离子的吸收带有很好的光谱重叠,因此Ce3+与Nd3+之间可能发生有效的能量传递。本文运用光谱测量、能级图分析及荧光衰减曲线三种手段较细致地研究了Ce3+离子向Nd3+离子的能量传递作用,发现Ce3+离子的敏化作用使Nd3+离子788nm红外光发射强度明显增强。首先,在室温条件下,利用日立(Hitachi)F-4500型荧光光谱仪分别对样品4mol%Ce3+:YAG和4mol%Ce3+,4mol%Nd3+:YAG的激发光谱和发射光谱进行了测量。Ce3+离子的荧光发射源于它的d壳层能级,由于受到局部晶体场的影响,激发光谱处于紫外波段,发射光谱在500650nm波段范围内显示出一个宽带发射。值得注意的是,Ce3+离子的发射光谱和Nd3+离子的吸收光谱有很好的重叠。与Ce3+:YAG相比,Ce3+,Nd3+:YAG中Ce3+的发射光谱发生明显的变化,原因是Ce3+与Nd3+离子之间发生了辐射再吸收过程,使得Ce3+离子某些波长处(511,530,536,569和587nm)的发光被Nd3+离子选择性地吸收了,导致Ce3+的发射谱带上出现了许多凹陷,这些凹陷处恰好对应Nd3+离子的一些吸收峰。这有力证明了Ce3+与Nd3+离子之间能量传递的发生。其次,我们利用相同强度的372nm激发光分别激发Nd3+:YAG和Ce3+,Nd3+:YAG晶体,从发射光谱看到,Ce3+离子的掺杂使Nd3+离子的788nm发光明显增强。为了更好地解释Ce3+与Nd3+离子之间的能量传递过程,我们利用Ce3+离子和Nd3+离子的能级图,对两种离子间的能量传递过程以及其他相关的跃迁过程进行了分析。最后,为了进一步验证YAG晶体中Ce3+与Nd3+离子间能量传递现象的存在,我们测定了Ce3+:YAG和Ce3+,Nd3+:YAG中Ce3+离子5d能级的荧光衰减曲线,拟合得到的5d能级寿命分别为87和41ns。由于能量传递的发生,使得敏化剂Ce3+离子的5d能级寿命缩短。通过能量传递效率公式计算出能量传递的效率为53%。本文研究结果表明,向Nd3+:YAG晶体中适量掺杂Ce3+离子敏化剂有助于光泵能量的充分利用和发光效率的提高,此结论对于Nd3+:YAG晶体有关的技术应用具有一定参考价值。
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