胡敏酸对Hg(II)的还原作用及其影响因素研究

来源 :西南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cat521kiss
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
在地球生态环境中,腐殖酸类物质(包括HA、FA等)是分布最广泛的天然有机物质,由于它含有许多功能基团,可以与土壤和水体中的组分及有机、无机污染物发生相互作用,从而对污染物的行为归属产生重要影响。汞是一种环境危害极大的重金属元素,环境界面中气态Hg0的迁移是汞区别与其他重金属元素的、重要的生物地球化学过程。迄今为止,国内外虽然也进行了一些腐殖酸和Hg2+相互作用的研究,但大部分都集中在其与Hg2+配位络合和吸附解吸方面,对腐殖酸氧化还原性质及其对Hg2+的还原作用及其影响因素研究还很少。为此,本文研究了不同电子受体条件下几种胡敏酸的还原容量,在此基础上探讨了胡敏酸对Hg2+还原作用及其反应过程的影响因素,获得以下重要结果:   Fe3+还原法得出胡敏酸的还原容量,三种胡敏酸之间,缙云胡敏酸(JY)的还原容量(RC)均大于上海胡敏酸(SH)、天津胡敏酸(TJ),因此JY所具有的还原能力最大。胡敏酸的还原容量受电子受体种类的影响,以Fe(NO3)3为电子受体胡敏酸(HA)的RC均大于以FeCit为电子受体HA的RC。通过对三种胡敏酸不同初始形态(固态和液态)还原容量的比较发现,溶液态胡敏酸的还原容量比固态胡敏酸的还原容量更大,而且差异都达到了显著水平(P<0.05)。通过对三种还原指标的比较表明,胡敏酸经过H2和土壤溶液处理后的RC显著增强,化学还原容量(CRC)和微生物还原容量(MRC)均大于本底还原容量(NRC),但CRC和MRC之间没有明显的规律。通过对以重金属-汞(Hg)为电子受体,胡敏酸对其还原容量的研究,表明三种胡敏酸之间,以二价汞离子(Hg2+)为代表,探讨胡敏酸对实际污染物的还原容量,结果表明三种胡敏酸之间,以HgCl2、Hg(NO3)2为受体时,还原容量均达到显著差异(p<0.05),其中JY最大,SH其次,TJ最小。以Hg(NO3)2为电子受体HA的RC均大于以HgCl2为电子受体HA的RC。胡敏酸还原汞离子的三个还原容量指标(NRC、CRC、MRC)大小顺序与传统Fe3+还原法获得的结果顺序一致,但绝对数值均低于后者,表明以Fe3+还原法获得的还原容量可定性表征胡敏酸的还原能力大小,但不能定量表征其对污染物Hg2+的实际还原能力。   在溶液体系中,胡敏酸对Hg2+的还原作用显著。通过对胡敏酸还原Hg2+的动力学研究,表明Hg0的生成量在开始反应约600min内增幅较大,随后增加的幅度趋缓;当反应时间大于1200min时,反应趋于平衡状态。采用常用动力学方程对反应过程进行拟合,一级动力学方程拟合效果较好,三种胡敏酸还原Hg2+的初始速率常数K的大小顺序为JY(9.6×10-3min-1)>SH(8.8×10-3min-1)>TJ(6.2×10-3min-1)。通过对反应进程和方向的影响因素的研究,如汞的初始浓度、HA浓度、反应溶液的温度、pH、光照等,表明随汞的初始浓度和胡敏酸浓度的增加,胡敏酸对Hg2+的还原速率呈先增加后降低的趋势;自然光的照射和温度的升高都能增加Hg0的生成量;在强酸(pH3.6)和强碱(pH8.1)条件下,胡敏酸对Hg2+的还原作用受抑制;通过对不同初始形态胡敏酸对Hg2+还原作用的比较,液态HA比固态HA对Hg2+的还原作用更强,而且差异达到显著水平(P<0.05)。另外,通过对三种固态和液态HA的活性基团的分析,表明加入HA溶液各种活性基团的含量比加入固体HA高。通过对三种类型HA(TJ、SH、JY)对Hg2+还原作用的比较,存在显著差异(P<0.05),其中JY的还原能力最强,SH其次,TJ最弱。HA在自然环境中,尤其在水体中,对Hg2+既有螯合作用也有还原作用,因此它不仅可以通过螯合作用吸持汞于其存在介质,也可以通过还原作用影响汞的界面迁移。  
其他文献
高风速横向极板电除尘器是在传统横向极板电除尘器理论建立起来的新式除尘器,它将电晕线置于同排相邻收尘极板的间隙中,能够大大发挥气流的有利作用。本研究课题分别从理论分
碳纳米管因其独特的结构和良好的电学、力学及化学等性能使它成为橡胶理想的补强材料。因此,也推起学者们对碳纳米管和橡胶间界面作用研究的热潮,但至今没有得出统一的结论。为了进一步全面的研究碳纳米管和橡胶之间的相互作用及作用机理,本课题在宏观上通过结合胶及紧密结合胶含量初步研究界面作用强弱,微观上通过XPS、GPC、LFS-NMR、SEM、Raman等测试研究碳纳米管与橡胶间界面作用机理,具体从以下几方面
我国近年地震频繁,建筑物常常在地震后由于瓦斯管、电管破裂等诸多原因而酿成严重火灾,同时,大地震后救灾单位也无分身之术再去救火。若建筑物于此时能发挥自救的能力,一定能
环境污染问题备受关注,尤其是白色污染和雾霾问题,对人们的生活健康产生巨大的威胁,开发可降解高分子符合可持续发展战略。本文以聚己内酯(PCL)为主要原料,制备了聚己内酯基3D打
锂硫电池具有非常高的理论能量密度(2600 Wh/kg),成本远低于锂离子电池且对环境十分友好,非常有希望替代锂离子电池成为下一代高比能二次电池。但目前锂硫电池的能量密度、循环性能都有待提升,而解决这些问题的关键在于开发具有高硫单质载量和长循环寿命的锂硫电池正极材料。本文从三聚氰胺甲醛树脂海绵炭(MFC)出发,探究了具有三维结构的海绵炭作为锂硫电池柔性一体化正极的性能,发现这类电极在高载硫条件下具